另辟蹊徑！非線性效應助力TEM厚樣品實現高分辨成像

　　高分辨透射電子顯微鏡是研究微觀結構的有力工具。獲得可解釋的高分辨像，樣品厚度要滿足苛刻的要求-弱相位物體近似。可以選擇在Scherzer欠焦下觀察，但有時不得不在大欠焦下拍攝圖像提高圖像襯度，比如在冷凍電鏡中通常拍攝的離焦量為1-2μm，通過扣除成像過程中的襯度傳遞函數來獲得樣品的投影結構。實際中，很難獲得如此薄的樣品（冷凍電鏡中樣品厚度通常在100nm左右），此時高分辨成像過程中電子束之間會發生強烈的相互作用。高分辨電子顯微像包含線性成像信息、非線性成像信息，而已有的像襯理論通常以線性信息為研究對象，難以滿足定量化的要求，因此有必要對非線性信息進行更加深入的研究。

　　在以往研究中，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家實驗室（籌）軟物質物理實驗室常云杰等結合透射交叉系數理論和贗弱相位物體近似理論，獲得了衍射圖中線性信息和非線性信息的解析表達式，并提出線性、非線性分離的方法。對分離后結果的研究發現，晶體厚度增大后，即使在Scherzer欠焦下線性成像也會偏離晶體結構，而非線性信息則更復雜。特殊條件下，非線性信息能夠在某種程度下反映輕原子位置，比如負球差成像（這一現象已在實驗上觀察到）。這表明，可嘗試利用非線性成像所包含的信息用于晶體結構的確定而不是簡單地拋棄。

　　此外，透射交叉系數理論（TCC）以及楊氏干涉條紋實驗表明，非線性信息的信息極限遠高于線性信息的信息極限，在高頻信息中起到主要作用。在球差為零的條件下，S.Van Aert等提出非線性信息的信息極限約是線性信息的倍。研究結果顯示，在通常理論可解釋的線性信息極限之外，仍存在高頻率的結構信息，有可能被用作結構信息的測定，但目前關于利用非線性信息進行結構研究的報道甚少。

　　近日，物理所/北京凝聚態物理國家實驗室（籌）軟物質物理實驗室的科研人員，以AlN為模型使用數值模擬方法，研究了不同厚度不同成像條件下衍射束的相位。研究發現對于普通電鏡成像，當樣品比較薄的時候，信息極限以內的012衍射斑的相位隨著離焦量的變化而變化，但當樣品厚度較厚時相位近似為一個常數，且與物體的結構因子的相位基本一致。通過分離線性和非線性部分發現，當樣品較薄時非線性部分的影響可以忽略，線性部分的相位隨著離焦量的變化而變化；當樣品較厚時，非線性成像的影響占主導地位，且非線性部分的相位近似為一個常數，接近結構因子。對超出線性信息極限的更高頻的013衍射的研究可以得到類似的結論，且由于頻率更高，013衍射的相位在樣品更薄的時候就趨于常數，即對于高頻的衍射束，其非線性效應在同等樣品厚度下比低頻衍射束更顯著。利用超出線性信息極限的衍射點013的信息進行結構解析，可分開AlN<110>方向投影的Al-N的啞鈴對。也就是說，得益于非線性信息的存在，即使普通的透射電子顯微鏡也可以得到更高分辨率的結構信息。雖然部分機理尚不清楚，但提供了新思路，即“變廢為寶”，充分利用不可避免的厚樣品的非線性效應。相關研究結果發表在Microscopy上。

　　研究工作受到國家自然科學基金項目和中科院的支持。