華中科技大學陸培祥教授領導的超快光學實驗室蘭鵬飛等人在實驗上發現了分裂的高次諧波輻射光譜，在此基礎上發展了軌道分辨的高次諧波光譜技術并實現了阿秒時間分辨的分子動力學測量。
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課題組合影
當超快強激光（時間：飛秒量級，強度：1014 W/cm2量級）與原子分子相互作用時，由于非微擾高階非線性效應，會發生高次諧波輻射現象。高次諧波輻射可以用來產生阿秒（10-18 s）激光，這為超快探測技術帶來了前所未有的時間分辨率。
高次諧波輻射的動力學過程可以用“三步”模型解釋，即電離、加速、回復。具體來說，當驅動激光電場入射時，會壓低原子或分子的庫侖勢壘，電子能夠通過隧道電離方式逃離原子核的束縛，進入連續態；進入連續態的電子在激光電場的作用下加速運動，并獲得一定的能量；當激光電場反向時，有一定概率將連續態電子拉回母離子附近并發生復合，電子在激光場中獲得的動能則以光子的形式輻射出去，即產生高次諧波輻射。整個過程每半個激光周期（1.33×10-15 s）重復一次。電子的運動也可以用費曼路徑描述，根據費曼路徑的特性，高次諧波的光子頻率和輻射時間一一對應，這一特征可以用于阿秒時間分辨的測量。然而對于每個光子頻率的高次諧波，半個激光周期內有兩條費曼量子路徑產生貢獻（如下圖）。因此，之前的超快探測研究需要選擇出一條費曼路徑。但這不僅限制了測量的時間范圍，也丟失了大量信息。
高次諧波產生的經典模型。（a）不同費曼路徑的電離時刻（紅色線）和回復時刻（藍色線）與高次諧波階次的對應關系；（b）不同電離時刻電離電子的軌跡；（c）軌道分辨的高次諧波光譜
華中科技大學陸培祥教授領導的超快光學實驗室蘭鵬飛等人在實驗上發現了分裂的高次諧波輻射光譜，并從理論上揭示分裂的高次諧波光譜是由時間依賴的瞬時相位匹配引起的。基于瞬時相位匹配原理，成功地在空間和頻域上分辨出了不同的費曼路徑（如下圖），并建立了不同費曼路徑高次諧波的光子頻率和時間的一對一映射，從而獲得了更完整的信息和時間測量范圍。
軌道分辨的高次諧波光譜。（a）D2和（b）H2分子產生的高次諧波光譜；（c）高次諧波光譜的強度積分信號
目前，蘭鵬飛等人與合作者（德國M. Lein教授團隊）利用該技術成功重構了同位素分子（H2和D2，CH4和CD4，NH3和ND3）的核間距隨時間變化的動力學過程，時間分辨率達到100阿秒，空間分辨率達到亞埃量級。該工作發表在Physics Review Letters [119, 033201(2017)]上。