近日，我所醇類燃料電池及復合電能源研究中心（DNL0305組）孫公權研究員和王素力研究員團隊在高穩定性鉑基氧還原反應電催化劑研究方面取得新進展。該團隊報道了一種具有超高穩定性的核殼結構鉑銠合金（PtRh/Pt）氧還原反應電催化劑，結合密度泛函理論（DFT）計算與AC-STEM、電化學等表征手段，揭示了該鉑銠合金電催化劑的核殼結構的協同穩定機制。
氧還原反應的動力學速率較慢，在反應中需要使用大量鉑基電催化劑。然而，鉑基電催化劑的成本高、穩定性差，導致質子交換膜燃料電池難以大規模商業化應用。近二十年來，研究人員通過構建優勢晶面和改變表面鉑原子電子結構，開發出了高活性鉑基合金（PtM）以減少鉑用量。然而，這些合金電催化劑仍面臨耐久性不足的問題，其在工況下金屬組分發生溶解導致晶面破壞，以及由于表面鉑原子電子結構的改變，從而導致質量活性急速衰減。因此，設計一種金屬組分（包括Pt以及M）在工況下，均具有高度抗溶解性的超穩定鉑基電催化劑仍具有挑戰性。
本工作中，該團隊通過油胺法制備出鉑銠合金電催化劑，并通過組分—結構穩定性分析和DFT計算，發現鉑銠合金在1萬次加速耐久性測試循環過程中，可通過“自愈合”效應形成理想的鉑殼層，該表層鉑原子的溶解能高于純鉑。此外，研究還發現銠原子偏析能明顯高于其它核殼結構中的鈷和鎳，這種鉑銠合金核殼間的“協同效應”也同時有效地抑制了鉑（Pt）和銠（Rh）的溶解，從而在長達9萬次的加速耐久性測試循環后，其半波電位僅負移約5mV、質量活性仍保持88%。該鉑銠合金催化劑的穩定性遠高于商品鉑炭催化劑，是迄今為止報道的耐久性最高的氧還原反應鉑基電催化劑之一。該研究為設計高穩定Pt基氧還原反應電催化劑提供了重要思路。
相關研究成果以“Structural Evolution of a PtRh Nanodendrite Electrocatalyst and Its Ultrahigh Durability toward Oxygen Reduction Reaction”為題，發表在ACS Catalysis上。該工作的第一作者是我所DNL0305組博士研究生安召。該研究得到國家自然科學基金重大研究計劃集成等項目的資助。（文/圖 安召）
文章鏈接：https://doi.org/10.1021/acscatal.1c05462
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