近日,中國科學院大連化學物理研究所航天催化與新材料研究室在金催化劑研究方面取得新進展,首次發現了在高溫氧化條件下的金與非金屬氧化物之間的金屬載體強相互作用(SMSI)效應,研究成果以通訊形式發表在Journal of the American Chemical Society 上。
上世紀70年代末80年代初,研究人員發現二氧化鈦等可還原性載體負載的Pt族金屬在高溫(500°C)還原后會失去對小分子(CO,H2)的吸附性能,并將該現象命名為金屬載體強相互作用(SMSI)。SMSI能夠改變金屬納米粒子的形貌和電子性質,因此可以改變反應活性與選擇性,對催化劑的催化性能具有重要影響。同時,SMSI通常伴隨著載體對金屬顆粒的包埋從而在很大程度上能夠有效地穩定金屬粒子,這有助于制備穩定型金屬催化劑。
上世紀80年代末以來,由于其獨特的催化性能,負載型金催化劑的研究受到了廣泛而持續的關注。然而負載型金催化劑與載體是否能形成強相互作用,長期以來一直沒有定論。近期臺灣國立大學教授牟中原研究組首次發現氧化鋅納米棒負載Au納米粒子可以在氧化條件下形成SMSI。大連化物所張濤和王軍虎研究團隊在多年羥基磷灰石(HAP)負載金屬催化劑的研究基礎上,首次發現Au與HAP能夠形成典型的SMSI效應。該SMSI效應與經典的SMSI效應相比除發生條件相反(前者發生在氧化環境,后者發生在還原環境)外,其余特征均一致。Au/HAP之間的SMSI不僅能夠有效提升金納米粒子的高溫抗燒結性能,并且能夠提高催化劑在液相反應中的選擇性和重復使用性能。進一步研究發現該SMSI體系可以擴展到金與其它磷酸鹽體系,比如Au/LaPO4體系。該研究發現為設計和制備兼具高穩定性和選擇性可調節的負載型金催化劑提供了新的研究思路和制備方法。
上述研究工作得到國家自然科學基金委的資助。
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