近日，大連化物所低碳催化與工程研究部（DNL12）劉中民院士、魏迎旭研究員團隊受邀發表了分子篩籠控制的甲醇制烯烴（MTO）反應相關綜述文章，闡述了MTO反應過程籠控制擇形催化原理，提出基于籠控制擇形催化原理的調控策略，并展望了未來MTO過程的優化和精確控制面臨的機遇和挑戰。
分子篩催化甲醇制烯烴作為重要的C1化學反應，長期受到工業界和學術界廣泛關注。持續保持新興煤化工產業的競爭力和可持續性，需要不斷加深對催化反應過程基本原理和選擇性控制原理的全面認識，以支撐新材料和工藝技術發展。
該綜述針對典型八元環籠結構分子篩籠控制的MTO反應行為，從籠控制的烴池物種的生成、復雜反應網絡中烯烴生成的優勢反應路徑、籠結構分子篩中積碳物種的生成和積碳失活機制、籠結構分子篩的擴散行為和擴散機制，闡述了MTO反應過程中的籠控制擇形催化原理。結合MTO反應過程中反應和催化材料的多尺度交互特性，綜述了“擴散—反應—分子篩材料”多尺度交互作用機制，揭示了真實的交互催化作用和機理。基于籠控制擇形催化原理，綜述總結了當前潛在的籠控制調控策略，提出未來MTO催化劑和工藝技術創新需要在理解籠控制擇形催化原理基礎上，實現對催化材料和工藝條件的優化，通過精準控制反應、積碳和擴散來達到最優的甲醇轉化和產物分布。
近年來，DNL12通過持續創新，形成了非石油資源生產低碳烯烴的甲醇制烯烴技術（DMTO-I/DMTO-II/DMTO-III）。截至目前，已經簽訂31套裝置的技術實施許可合同，烯烴產能達2160萬噸/年，已投產16套工業裝置，烯烴產能超過930萬噸/年，帶動了我國煤制烯烴產業快速發展。伴隨著技術開發和創新，針對DMTO工業應用，甲醇制烯烴基礎研究揭示微觀催化機制，為技術發展提供了理論支撐，也取得了突破性進展。該團隊從反應中間體甄別、作用及引導反應途徑建立（J. Am. Chem. Soc.，2012；Angew. Chem. Int. Ed.，2013；ACS Catal.，2015；ACS Catal.，2018；ACS Catal.，2019）、反應中間體的演變及完整的動態自催化反應路徑的建立（Angew. Chem. Int. Ed.，2017；ACS Catal.，2018；ACS Catal.，2020；Chem，2021；J. Am. Chem. Soc.，2021；Chinese J. Catal.，2023；Chem Catal.，2023）、籠結構分子篩的積碳失活及擴散機制（Chem Commun.，2012；J. Catal.，2018；Chem Commun.，2020；Nat. Commun.，2020；J. Energy. Chem.，2023；J. Catal.，2019；Chem Commun.，2019；ACS Catal.，2020），結合近期提出的“擴散—反應—分子篩材料”多尺度交互作用機制（Natl. Sci. Rev.，2022），多個角度形成了MTO化學原理和分子篩籠控制擇形催化原理。同時，團隊提出分子篩籠催化環境修飾、催化劑預積碳及催化劑水蒸氣再生等基于分子篩籠控制原理的反應調控策略（Chem. Commun.，2018；J. Catal.，2019；Nat. Commun. ，2021）。
該綜述以“Cavity-controlled methanol conversion over zeolite catalysts”為題，于近日發表在《國家科學評論》（National Science Review）上。該綜述的第一作者是我所DNL1201組張雯娜副研究員。上述工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國科學院前沿科學重點研究計劃等項目的資助。（文/圖 張雯娜）
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