太赫茲時域光譜與頻域光譜研究綜述（二）

比較光電導和光整流這兩種產生太赫茲脈沖的機制可知: 用光電導天線輻射的太赫茲脈沖能量通常要比用光整流效應所產生的太赫茲脈沖的能量強。 這是因為光整流效應產生的太赫茲波的能量僅僅來源于入射的激光脈沖能量, 而光電導天線輻射的太赫茲波能量則主要來自外加的偏置電場, 如果要想獲得能量較強的太赫茲脈沖, 可以通過調節外加電場的大小來實現。 同時, 光整流效應產生的太赫茲脈沖較光電導天線所產生的脈沖而言頻率更高、 頻譜寬度更寬。 二者相關參數對比如表3所示。

表3 太赫茲脈沖發射源的比較Table 3 Comparison of terahertz pulse emission sources

此外, 產生寬帶太赫茲脈沖輻射的方法還有等離子體振蕩、 光激發電子非線性傳輸線等。

1.1.2 接收器

太赫茲時域光譜儀中的接收器, 需要使用相干探測器。 目前最常用的方法是光電導采樣和自由空間電光采樣, 這兩種方法都是通過記錄太赫茲輻射電場信號的時域波形, 并由傅里葉變換得到其振幅和相位的頻率分布。

(1)光電導采樣

光電導采樣是最早用于探測太赫茲脈沖的相干探測方法^[15], 由Auston利用RO-SOS實現, 其基于光電導發射機理的逆過程^[16]: 以半導體光電導天線作為太赫茲接收元件, 采樣脈沖激發光電導介質產生自由載流子, THz電場作為偏轉電場, 促使載流子運轉產生電流, 利用所產生的光電流與太赫茲驅動電場成正比的特性, 可測量太赫茲瞬間電場。 再通過THz脈沖與采樣脈沖之間的不同時間延遲就能確定整個THz電場。 目前這種方法常采用的材料是低溫生長的GaAs、 半絕緣的GaAa、 半絕緣的InP等。

(2)自由空間電光采樣

該方法基于探測光與太赫茲輻射在電光晶體中激發的線性電光效應^[17], 即電光晶體的折射率與外加電場成比例改變的現象。 這是光整流效應的逆效應, 是三個波束非線性混合的過程。 這種效應能夠將線性偏振的采樣脈沖轉換為稍橢圓的偏振脈沖, 對該橢圓度進行測量, 就能獲得當采樣脈沖到達時的瞬態THz電場。 與光電導采樣類似, 利用THz脈沖與采樣脈沖之間不同的時間延遲可以確定整個THz電場。 自由空間電光采樣常使用的材料是GaP, ZnTe和DAST等。

這兩種不同的太赫茲脈沖相干探測方法, 其工作性能比較如表4所示。

表4 太赫茲脈沖探測器的比較Table 4 Comparison of terahertz pulse detectors

1.1.3 典型的時域光譜儀結構原理

針對不同的樣品、 不同的測試要求、 不同的太赫茲波與樣品的作用方式, 可以采用透射式、 反射式、 差分式、 橢扁式等不同的探測模式。 其中, 最常見的為透射模式。 圖3為其結構裝置圖。

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	圖3 典型太赫茲時域光譜儀結構裝置圖Fig.3 Schematic diagram of typical THz-TDS

其工作原理如下: 來自飛秒激光器的脈沖序列被分束鏡分為兩束。 其中能量較大的一束(泵浦脈沖)經時間延遲系統后入射到THz發射器產生THz脈沖。 另一束作為探測光(探測脈沖)與THz脈沖匯合后共線通過THz探測器, 并以此來驅動THz探測器進行測量, 利用THz脈沖透過樣品, 測量由此產生的THz電場強度隨時間的變化。 通過控制時間延遲系統調節泵浦脈沖和探測脈沖之間的時間延遲, 掃描這個時間延遲就可以獲得THz脈沖的時域波形^[18]。 該波形經傅里葉變換之后, 就可得到被測樣品的頻譜, 對比放置樣品前后頻譜的改變, 就可獲得樣品的透射率、 折射率、 吸收系數、 介電常數等光學參數。

1.1.4 儀器性能特點

太赫茲時域光譜儀具有以下特點:

(1)采用相干測量方式, 一般測量兩條線, 因此能夠獲得所測電場的幅度和相位, 從而方便提取樣品的吸收系數、 折射率、 介電常數等光學參數;

(2)具有大約0.1~10 THz的寬帶寬;

(3)動態范圍大, 具有大于10⁵的高信噪比, 如此高的信噪比允許相對較少的掃描時間, 從而提高了系統的穩定性;

(4)具有瞬態性, 太赫茲脈沖的典型脈寬在皮秒數量級, 可以方便地對各種材料包括液體、 高溫超導體、 鐵磁體等進行時間分辨光譜的研究, 而且通過取樣測量技術, 能夠有效地抑制背景輻射噪聲的干擾;

(5)探測靈敏度高, 可在室溫下工作。

盡管太赫茲時域光譜儀有上述優勢, 但是仍然存在以下不能忽視的缺陷制約了其在實際生產中的應用:

(1)儀器中延遲線的存在, 在根本上決定其頻譜分辨率不高, 通常在30 GHz左右。 這使得在使用過程中, 很多樣品的太赫茲頻譜信息表現的不夠細致甚至缺失, 嚴重干擾了實驗結果的客觀準確性;

(2)光路中樣品、 探測器所處的光程復雜, 相位敏感, 極大地增加了實驗操作的難度;

(3)由于最后測得的樣品結果是其在時域譜上的信息表現, 若要獲得頻域譜, 還需對數據進行傅里葉變換等數據處理, 這加大了儀器的系統誤差, 降低了實驗結果的可靠性。

1.2 應用領域

實際測定的太赫茲時域光譜如圖4所示。 它的應用主要包括測定物質的太赫茲透射譜、 反射譜等光譜響應, 獲取物質在太赫茲波段的折射系數、 薄膜介電常數等參數, 探索凝聚態物質內部的結構性質以及測量薄膜厚度等。

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	圖4 典型太赫茲時域光譜圖Fig.4 Typical terahertz time domain spectrogram

1.2.1 太赫茲時域透射光譜

(1)吸收光譜

透射光譜常用于研究電介質等材料的吸收性質。 如圖5所示, 當一束太赫茲波E₀從空氣照射在樣品上時, 由菲涅爾定律可知, 會在樣品表面產生折射波r_0s和透射波t_0s, 透射波t_0s在樣品的另一個表面又會發生同樣的現象, 產生透射波t_s0和折射波r_s1。 折射波r_s1在樣品內部經過多次反射, 會產生如t_{s0_1}, t_{s0_2}等一系列透射波, 也稱為回波。 所有透射波疊加在一起即為所接收到的包含樣品信息的太赫茲時域信號。

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	圖5 太赫茲波透過樣品示意圖Fig.5 Schematic diagram of terahertz wave through the sample

根據Duvillaret等1996年提出的獲取樣品太赫茲波光學參數的方法^{[19, 20, 21]}, 對于較厚的樣品, 由于主波峰值E_sam(t)可以和第一個回波峰值E_echo1(t)在時域譜中很好的分離開, 所以可以只用主波峰值信息來得到所需的光學參數。

在實際實驗過程中分別獲取太赫茲波E₀直接通過空氣后的時域波譜E_ref(t)作為參考信號, 和在同一環境和溫度下, 通過樣品后的時域波譜E_sam(t)作為樣品信號。 然后對它們進行傅里葉變換, 得到其頻率譜E_ref(ω )和E_sam(ω )。 根據太赫茲波在空氣和樣品中的傳播過程以及朗伯定律, 且由于大部分對太赫茲波吸收的物質, 都滿足消光系數k_s?1, 通過化簡可得如下關系式

|Esam(ω)||Eref(ω)|=4ns(1+ns)2exp[?αd2]?(ω)=?(ns?1)ωdc

(4)

式中n_s為樣品的折射率, α 為樣品的吸收系數, d為樣品厚度, c為真空中的光速。

通過對式(4)進行變換就可得到樣品的光學參數, 如折射率n_s(ω )和吸收系數α (ω )

ns(ω)=1+cωd?(ω)α(ω)=?2dln{|Esam(ω)||Eref(ω)|[ns(ω)+1]24ns(ω)}

(5)

(2)光泵浦太赫茲探測(OPTP)技術

將光學泵浦探測技術與太赫茲時域透射光譜技術相結合, 可以研究超快載流子動力學問題^[22]。 其優勢在于既能直觀地觀測到樣品信號的光致變換所反映出來的信息, 又能提供一個亞皮秒量級的時間分辨率。 當泵浦光對半導體進行光激發時, 導帶中的電子和價帶中的空穴占據了一些能態, 從而會減少樣品對太赫茲光的透射, 產生飽和吸收, 但隨著受激載流子的復合, 這種飽和效應也隨之退化, 對太赫茲探測光的透射也隨之升高。 因此, 通過對太赫茲探測光瞬態透射譜的研究, 就可以獲得半導體材料中非平衡載流子分布的動力學過程及光學信息。 光泵浦太赫茲探測(OPTP)技術作為一種新的研究半導體超快載流子動力學的技術, 已經取得了不少研究成果^{[23, 24, 25]}。

OPTP系統裝置如圖6所示。 與傳統的太赫茲時域光譜儀相比, 該裝置工作過程中會產生三種不同的THz脈沖。 其中, 光束1為探測路, 光束2為泵浦路, 光束3為產生路。 多出的光束2(泵浦路), 經過延時裝置后入射到樣品上, 對樣品進行光激勵。 除此之外, 探測信號的方法與傳統時域太赫茲探測系統相同。

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	圖6 光泵浦-THz探測光路示意圖Fig.6 Schematic diagram of optical-pump terahertz-probe measurement

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	圖7 n-Si不同泵浦能量下THz傳輸情況(Δ T/T0)與泵浦產生光之間時間延遲的關系Fig.7 The relationship of the time delay and the transmission performance under different pumping energy of n-Si

圖7為采用OPTP系統對半導體n-Si進行超快載流子動力學研究的結果圖。 當THz透過半導體樣品時, 它對半導體表面的載流子變化和分布十分敏感, 因此半導體表面的載流子動力學信息可以通過THz信號的峰值透過率來反映。 實驗結果采用了OPTP系統的一維掃描方式, 其中T₀為未受光泵浦激勵時THz脈沖透過半導體n-Si的峰值透過率, Δ T為受到光激勵后半導體n-Si的峰值透過率與未受光激勵的峰值透過率之差, 橫坐標為THz產生路與光泵浦路之間的時間延遲。 從實驗結果圖中可以看出, 泵浦光能量功率越大, 光生載流子越多, THz透射率越低。 這種現象是由于光電導σ 的變化引起的, σ 與Δ T/T₀關系如下^[26, 27]

σ=(N+1)(Z0d)?1(11?|ΔT/T0|?1)

(6)

式中, Z₀=337 Ω 為自由空間阻抗, N為半導體樣品基片的折射率, d為光在樣品中的有效穿透深度(塊材Si中約為10 μ m^[28])。 可從式(6)中得到, |T/T₀|會隨著σ 的增大而增大。 所以當泵浦光增強時, 光生載流子變多而使得樣品表面σ 增大, 從而致使|T/T₀|隨之變大, 即半導體樣品的THz透過率降低。 在高能量光泵浦下, 隨著時間延遲的增長, THz透過率幾乎沒有任何變化, 這表明Si的載流子恢復時間較長(約130 μ s), 在很長時間內由于載流子一直存在, 樣品的THz透過率將一直處于較低的狀態。 利用OPTP系統對類似n-Si半導體樣品進行載流子動力學的研究, 能夠很好的揭示其內部規律, 是一種有效的研究方法。

1.2.2 太赫茲時域反射光譜

當被測樣品是光厚介質(如重摻雜載流子的半導體)時, 就需要使用反射光譜來對其進行探測。 將從樣品上和反射鏡上所測得的脈沖信號E_sam(t)和E_ref(t)進行傅里葉變換后可得到各自的復值E_sam(ω )和E_ref(ω )。 考慮樣品內部的多次反射情況, 它們的比值為

ERsam(ω)ERref(ω)=[n˙s2?1]{1?exp[?2iωcn˙sd]}[n˙s+1]2?[n˙s?1]2exp[?2iωcn˙sd]×[n˙ref(ω)+1]2?[n˙ref(ω)?1]2exp[?2iωcn˙ref(ω)d][n˙ref(ω)2?1]{1?exp[?2iωcn˙ref(ω)d]}

(7)