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近日,我所催化基礎國家重點實驗室、太陽能研究部李燦院士和王集杰研究員等在CO2加氫制低碳烯烴方面取得新進展。團隊開發了ZnZrOx/SSZ-13串聯催化劑,實現了CO2到低碳烯烴的高選擇性生成,其低碳烯烴選擇性接近90%,其中丙烯選擇性達到52%。
李燦團隊長期致力于人工光合成相關研究,發展太陽能等可再生能源制備綠氫,進而將CO2加氫轉化為甲醇(液態陽光)以及高附加值燃料或化學品,這是典型的人工光合成過程,也是實現碳中和目標的重要技術路徑。團隊先后發展了以ZnZrOx為代表的一系列金屬氧化物固溶體催化劑(Sci Adv.,2017;ACS Catal.,2019;J Catal.,2021;J Catal.,2021;Chinese J. Catal.,2022),實現了CO2高選擇性加氫制甲醇,并于2020年10月完成了全球首套千噸級液態陽光工業中試示范。此外,團隊還以金屬氧化物固溶體催化劑為基礎,發展了以ZnZrO為基礎的串聯催化劑用于CO2加氫,實現了80%的低碳烯烴選擇性和70%的芳烴選擇性(ACS Catal.,2017;Joule,2018;Appl Catal A-Gen.,2023;Chem Comm.,2023)。
在前期工作的基礎上,團隊發展了ZnZrOx/SSZ-13催化劑,進一步提高低碳烯烴選擇性和單一烯烴選擇性。in situ DRIFTS及動力學實驗表明,該催化劑實現了CO2加氫與烯烴形成兩個反應在熱力學和動力學上的耦合,表明中間體的遷移拉動了反應正向進行,降低了反應的活化能。因此,在ZnZrOx/SSZ-13催化劑上獲得低碳烯烴高選擇性。
相關研究成果以“Hydrogenation of CO2 to Light Olefins over ZnZrOx/SSZ-13”為題,于近日發表在《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)上。該工作的第一作者是我所博士研究生陳思宇。上述工作得到了國家自然科學基金委、國家自然科學基金委“人工光合成”基礎科學中心項目、中國科學院A類先導專項“變革性潔凈能源關鍵技術與示范”等項目的支持專項的支持。(文/圖?陳思宇)
文章鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202316874
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