我所揭示分子篩催化乙烯酮轉化制汽油反應機制

近日，我所碳基能源納米材料研究組（DNL2102組）包信和院士、潘秀蓮研究員團隊，與固體核磁共振及前沿應用研究組（510組）侯廣進研究員團隊合作，在分子篩催化乙烯酮制汽油反應機理的研究方面取得新進展。

　　包信和、潘秀蓮團隊于2016年提出金屬氧化物和分子篩耦合的雙功能OXZEO^®催化劑設計概念，并通過同步輻射真空紫外光電離質譜在合成氣轉化過程中檢測到乙烯酮中間體，并進一步在SAPO-34限域孔道內轉化為低碳烯烴（Science，2016）。隨后，團隊發現乙烯酮在絲光沸石（MOR）上高選擇性地生成乙烯（Angew. Chem. Int. Ed.，2018）。雖然最近幾年乙烯酮也被識別為其他分子篩催化C1化學的中間體，包括二甲醚羰基化制乙酸甲酯、甲醇制烴類和CO₂加氫制烴類，但是關于其轉化反應機理仍缺乏實驗研究。

　　本工作通過反應動力學，結合原位紅外光譜和固體核磁共振技術研究了H-SAPO-11催化乙烯酮轉化生成汽油的反應路徑，結果顯示，乙烯酮在分子篩上極易發生質子化或二聚后再發生質子化，并經過乙酸酮基化或乙酰乙酸脫羧兩條反應路徑生成丁烯，并進一步轉化成為汽油。

　　相關研究成果以“Chemistry of Ketene Transformation to Gasoline Catalyzed by H SAPO-11”為題，發表在《美國化學會志》（The Journal of the American Chemical Society）上。該工作的共同第一作者是我所DNL2102組博士后張陽和510組高攀副研究員。該研究得到了國家科技部、國家自然科學基金、遼寧省興遼英才計劃、國家博士后國際交流引進計劃、國家博士后創新人才支持計劃、中國博士后科學基金、中科院特別研究助理等項目的資助。（文/圖 張陽、高攀）

　　文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c03478