我所揭示高介電復合固態電解質的高效離子輸運機理

　　近日，我所燃料電池研究部譜學電化學與鋰離子電池研究組（DNL0307組）鐘貴明副研究員與清華大學深圳研究院康飛宇教授、賀艷兵教授團隊合作在聚合物無機復合固態電解質研究中取得新進展，研發出了由PVDF、LiTFSI與BaTiO₃–Li_0.33La_0.56TiO_3–x并排異質結構筑的高介電復合固態電解質（PVBL），提出并驗證了界面電場作用下，以兩相界面為中心的多通道協同離子輸運機理。

　　聚合物無機復合電解質具有柔韌性、易制備、與商業鋰離子電池制備工藝兼容性高等優勢，成為實現固態電池的重要途徑。然而，該類電解質受制于較低的離子電導率性能。如何突破聚合物離子傳輸原理限制成為了聚合物固態電解質研究的關鍵問題。鐘貴明在前期工作中利用同位素示蹤核磁共振譜學方法，揭示了復合固態電解質的界面離子傳輸路徑以及兩相界面傳輸勢壘對高效離子輸運的制約（Angew. Chem.，2021；J. Phys. Chem. Lett.，2022）。

　　本工作中，合作團隊發現并排結構BaTiO₃–Li_0.33La_0.56TiO_3–x中，高介電陶瓷產生的局域電場可以促進PVDF相中LiTFSI的解離，并削弱PVDF與LLTO兩相間的離子傳輸勢壘；同時，LiTFSI與殘留溶劑因無機電解質與溶劑之間的較強絡合作用，更易聚集于無機電解質表面。據此，合作團隊證明，構建的PVDF相、LLTO相與界面等多通道協同高效傳輸路徑是實現高室溫離子電導率（8.2×10^-4 S cm^-1）的關鍵；束縛的殘留溶劑分子也為穩定金屬負極界面提供了可行性。該研究提出的高效離子輸運機理與構筑策略為發展聚合物電解質提供了新思路和新方法。

　　相關成果以“A dielectric electrolyte composite with high lithium-ion conductivity for high-voltage solid-state lithium metal batteries”為題，于近日發表在《自然—納米技術》（Nature Nanotechnology）上。該工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金等項目的資助。（文/圖 鐘貴明）

　　文章鏈接：https://doi.org/10.1038/s41565-023-01341-2