新技術提升光催化完全分解水制氫效率

　　中科院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室李燦院士、李政博士后和李仁貴研究員等，在納米顆粒光催化完全分解水制氫的逆反應（氫氣和氧氣復合生成水的反應）研究方面取得新進展。團隊確認了光催化完全分解水逆反應發生于低配位活性位點，并利用原子層沉積技術精準定點修飾抑制逆反應，從而顯著提升了光催化完全分解水的性能。相關研究成果近日發表于《自然-催化》。

　　太陽能光催化完全分解水制氫是基礎科學領域的前沿課題。其中，光催化完全分解水體系中助催化劑表面的氫氧逆反應是該領域長期未解決的重要問題。逆反應的存在使得完全分解水光催化體系的效率很低，甚至無法實現分解水反應。

　　在此次研究中，團隊聚焦光催化完全分解水體系中助催化劑表面的氫氧逆反應問題，以典型的可見光催化完全分解水的催化劑Rh/GaN-ZnO作為研究對象，通過原子層沉積（ALD）方式將氧化鋁（Al2O3）沉積到光催化劑反應中心，可顯著提升光催化全分解水的活性。研究發現，以ALD方式沉積Al2O3可以使Rh/GaN-ZnO上的逆反應降低90%。光譜表征結合理論模擬證明，Al2O3主要沉積在Rh納米顆粒表面的低配位點上，揭示了Rh表面的低配位點是氫氧逆反應的主要反應位點。團隊通過ALD選擇性地將Al2O3沉積到Rh表面低配位點上，有效阻斷了氫氧逆反應的發生，從而將Rh/GaN-ZnO上可見光催化完全分解水的量子效率從0.3%提升至7.1%。此外，該研究還發現ALD選擇性沉積氧化物的策略適用于其他貴金屬助催化劑，證明了這一策略的普適性。