近日，中國科學技術大學特任研究員胡芹課題組成功構建鈣鈦礦同質結，促進了光生載流子的分離和提取，并進一步分析缺陷形成機制。光伏器件效率和穩定性的同步提升，證明了同質結構筑策略在非鉛錫基鈣鈦礦太陽能電池領域的應用潛力，也為其他鈣鈦礦光電器件的結構優化提供了一種新思路。相關成果日前發表于《納米快報》，并被選為封面論文。
《納米快報》論文封面圖。中國科大供圖
目前，高效率鈣鈦礦光伏器件以鉛基鈣鈦礦半導體為主，但由于其含有重金屬鉛，對生態環境和公共健康具有潛在的危害。相比之下，非鉛錫基鈣鈦礦半導體具有更高的理論效率和較低的毒性，近年來得到了越來越多的關注。
然而，非鉛錫基鈣鈦礦半導體存在結晶速率快、p型自摻雜嚴重、與傳輸層能級匹配不佳等問題，導致光伏器件載流子提取困難、非輻射復合嚴重，器件的光電轉換效率與理論值相差較遠。
此次工作中，胡芹課題組與中國科大教授何力新課題組合作，利用自主發展的第一性原理計算軟件ABACUS中的高精度雜化密度泛函計算功能，對非鉛錫基鈣鈦礦半導體材料進行摻雜設計，通過將鍺離子引入到活性層中，實現了鍺離子的梯度摻雜和同質結構筑。鈣鈦礦半導體吸收層能級的梯度變化增強了內建電場，從而促進了光生載流子的分離和提取。
研究通過不同深度的X射線光電子能譜表征證實了錫基鈣鈦礦半導體薄膜中鍺離子的梯度摻雜，通過第一性原理計算的缺陷形成能和摻雜類型結果，揭示了構建同質結的內在機制。
經過進一步器件工藝優化，同質結光伏器件的暗電流降低了兩個數量級，缺陷密度降低了一個數量級，功率轉換效率從11.2%提升至13.2%，在最大功率點連續運行250分鐘后仍然保持初始效率的95%以上，具有良好的穩定性。
研究人員介紹，該工作不僅揭示了同質結構筑的微觀機理，也為非鉛錫基鈣鈦礦半導體光電器件的結構設計和能級調控提供了一種可靠的方案。
相關論文信息：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c00646
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