4.1 方法驗證的參數
USP<1225>規定實驗室應采用試驗方式進行方法驗證:“應通過實驗室的研究制定成一定的分析方法驗證程序,證明方法的性能參數符合預期的分析應用要求。”不同國家和國際委員會的工作組都對方法驗證所要求的試驗作出了規定,這些在文獻中都有闡述。不幸的是,一些定義在不同的組織間差異很大。為了達到標準化的目的,ICH 來自美國、歐洲和日本的行業和監管機構代表定義了分析方法驗證的參數、要求和方法。
表1 典型化學分析方法驗證參數的選擇
檢測限/檢出限 | 定量限 | 正確度/回收率 | 精密度(重復性和再現性) | 選擇性/專屬性 | 適用性/穩健性/穩定性 | 線性/靈敏度/范圍 | ||
定性方法 | S | + | - | - | - | + | + | - |
C | + | - | - | - | + | + | - | |
定量方法 | S | + | + | - | + | + | + | + |
C | + | + | + | + | + | + | + | |
備注:“S”=篩選方法(Screening methods);“C”=確證方法(Confirmatory methods)“+”=必選參數; |
表2 國內外對方法驗證參數的要求
參數 | 對相關參數做出要求的法規、標準 |
定量限 | USP、ICH、ISO/IEC17025、Ch.P (2010版)、SN/T 3266-2012、《化礦金專業化學分析方法驗證程序(試行)》(CNCA)、《食品化妝品專業化學分析方法驗證程序》(CNCA)、《食品化妝品專業生物檢測方法確認(驗證)程序》(CNCA)、《化學分析方法驗證程序》(征求意見稿,AQSIQ)、《化學藥物質量控制分析方法驗證技術指導原則》(CFDA)、《農藥產品質量分析方法確認指南》(征求意見稿,農業部) |
檢測限/檢出限 | 不含《農藥產品質量分析方法確認指南》(征求意見稿,農業部),其他同定量限 |
準確度/正確度/回收率 | 同定量限 |
精密度l 重復性l 中間精密度l 再現性(復現性、重現性) | 同定量限;不含USP,其他同定量限;ICH、《化學藥物質量控制分析方法驗證技術指導原則》(CFDA);同定量限。 |
專屬性/選擇性/特異性 | 同定量限;幾個術語的定義存在相同或相近之處,USP、ICH稱為專屬性,ISO/IEC17025稱為選擇性,某些標準稱為特異性,某些標準將選擇性定義為包容性和排他性的組合。 |
耐用性/適用性/穩健性/穩定性 | 不含SN/T 3266-2012和《農藥產品質量分析方法確認指南》(征求意見稿,農業部),其他同定量限;不同標準采用的術語存在差異,但其定義相同或相近 |
線性 | 同定量限 |
范圍/測定范圍 | 不含SN/T 3266-2012和《農藥產品質量分析方法確認指南》(征求意見稿,農業部),其他同定量限 |
靈敏度 | 不含《化學藥物質量控制分析方法驗證技術指導原則》(CFDA)和《農藥產品質量分析方法確認指南》(征求意見稿,農業部),其他同定量限 |
CNAS-CL01:2006和CNAS-CL10:2012對方法確認的具體參數描述已經與表1類似,但確認終究不是驗證,因此一般要求對非標準方法參照表1進行驗證,而標準方法的確認則適當采用簡化程序。
至于每項參數的驗證試驗具體如何操作,可參考本文后的相關參考文獻,這里不做過多闡述。
4.2 方法驗證的步驟
某個具體方法的有效性應通過實驗加以證明,一般使用與常規分析的未知樣品接近的樣品或標準品進行驗證試驗。其準備和執行應按照驗證計劃進行,最好寫成作業指導書。圖1為方法驗證的參考步驟。
圖1 方法驗證常規步驟
ISO/IEC 17025 要求:“應優先使用以國際、區域或國家標準發布的方法。”,這些標準方法被認為已經得到驗證。因此,許多技術人員錯誤地認為標準方法不需要在實驗室中做任何進一步的驗證、證實或試驗即可投入使用。US FDA CGMP 法規在21 CFR 211.194 (a)(2)中規定:“如果應用的方法收載于現行的美國藥典或其他認可的標準方法中,或在批準的新藥應用中有詳細方法且未改變這一參考方法時,有指明方法和參考文獻的聲明即滿足要求。所有檢測方法的適用性應在實際應用條件下得到證實。”ISO/IEC 17025 在5.4.2 中有類似的要求:“在引入檢測或校準之前,實驗室應證實能夠正確地運用這些標準方法。如果標準方法發生了變化,應重新進行證實。”
這里明確了標準方法只要不發生變更,不需要進行驗證,但實驗室應確認其有能力成功運行該方法。當決定選擇什么樣的證實方式最好時,問題又來了。是否需要重做部分驗證試驗還是全部的驗證試驗都要重做,或者僅僅系統適用性試驗或質控樣品結果滿意是否足夠,這些都不清楚。
USP 在通則<1226>法定方法的確認中回答了這些問題,給出的建議適用于法定方法和標準方法的實施,關鍵的建議有:
1.通過系統適用性試驗證明實驗室和系統的性能
2.評價方法的臨界性和復雜性
3.選擇最重要的方法性能參數
4.根據方法的臨界性和復雜性,重復1~3 個最為重要的驗證試驗
ISO/IEC 17025在5.4.5.2中也給出相應的注解:用于確定某方法性能的技術應當是下列之一,或是其組合:
1.使用參考標準或標準物質(參考物質)進行校準;
2.與其他方法所得的結果進行比較;
3.實驗室間比對;
4.對影響結果的因素作系統性評審;
根據對方法的理論原理和實踐經驗的科學理解,對所得結果不確定度進行的評定。
與內部制定方法的驗證相同,標準方法的確認和評價也應該遵循文件化的程序,如確認計劃或作業指導書。法定/標準方法的確認過程見圖2。
圖2 方法確認的參考過程
那么,確認參數和試驗該如何選擇呢?參數和試驗的選擇與應用類型相關,圖3為USP <1226>為特定應用推薦的確認試驗。
圖3 USP <1226>為藥物分析推薦的確認試驗
圖4為AOAC 發布按ISO/IEC 17025 實施標準方法時建議采取的確認試驗。
圖4 AOAC 為特定的應用推薦的確認試驗
相對于方法驗證來說,方法確認類似于方法驗證的簡化版,且方式更靈活。但是實驗室最終該如何做好方法驗證或確認,還需要各實驗室對相關法規標準及參考文獻進行深入的研究,制定適合自身的作業指導書并嚴格執行,才能在應對認證認可和技術發展兩個層面實現雙提高。
最后,將方法驗證、確認和轉移簡單總結如下:
表3 方法驗證、確認和轉移總結
內容 | 適用范圍 | 目的 | 發起時機 |
方法驗證 | 1、采用新的檢測方法;2、檢測方法需變更的;3、采用非法定方法/標準方法;4、法規標準規定的其他需要驗證的檢測方法 | 證明采用的方法適合相應檢測要求 | 1、建立方法時;2、方法修訂時;3、非標方法批準采用前 |
方法確認 | 1、不需要進行驗證的檢測方法;2、法定方法和標準方法,比如USP、Ch.P、國際標準、國家標準等方法 | 確認方法在本實驗室條件下的適用性 | 在實驗室批準使用該方法前 |
方法轉移 | 將方法由A實驗室轉移到B實驗室 | 確認采用的方法在B實驗室條件下的適用性 | 在B實驗室批準使用該方法前 |
注:本文不討論關于方法轉移的內容,具體可參考相關文獻
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