最近,中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家實驗室(籌)納米物理與器件實驗室在《自然?材料》、《自然?納米技術》、《自然?物理》、《自然?通訊》刊登了系列研究成果。針對石墨烯/氮化硼異質結構,他們系統研究了氮化硼基底調制下的摩爾超晶格以及相關物理現象,為石墨烯能帶及電子學性質調控提供了新思路。
石墨烯/氮化硼異質結構近兩年來在國際二維材料和物理研究領域引起了廣泛的研究興趣。石墨烯和六方氮化硼具有相似的原子結構,都具有兩個子晶格;不同之處在于前者的兩個子晶格都是由碳原子構成,而后者的兩個子晶格分別由氮和硼原子構成。另外,兩者存在大約1.7%的晶格失配,這種晶格失配會導致摩爾斑圖的出現,且摩爾斑圖的周期和兩者的相對晶格轉角密切相關。相對晶格轉角為零時出現最大摩爾斑圖周期,約15納米。摩爾斑圖可以看成是一種六方氮化硼襯底對石墨烯的二維周期勢調控,即二維超晶格。超晶格會改變本征石墨烯的能帶,產生自相似的超晶格子帶,具有獨特的輸運性質。理論上預測,由于氮化硼襯底上兩個子晶格的化學勢不同,會局域地打破石墨烯的子晶格對稱性,從而導致石墨烯帶隙的出現。然而這種推測缺乏相關的實驗證據;另外,氮化硼襯底如何和石墨烯的兩個子晶格相互作用,也缺乏深入的實驗探究。
為得到石墨烯/氮化硼異質結構,物理所納米物理與器件實驗室張廣宇研究員、時東霞研究員、楊蓉副研究員、博士生楊威、史志文、盧曉波等發展了一種氣相外延技術,國際上首次在六方氮化硼基底上外延了大面積單晶石墨烯,使石墨烯和氮化硼之間的晶格相對轉角為零。在輸運測量中,他們觀察到超晶格子帶以及磁場下形成的超晶格朗道能級。利用這種高質量的石墨烯/氮化硼異質結構樣品,他們和美國加州大學伯克利分校的王楓教授、史志文博士、以及美國佛羅里達國家強磁場實驗室的李志強教授、諶志國博士等合作,利用紅外光譜的實驗手段研究了這種摩爾超晶格的本征帶隙以及氮化硼基底對石墨烯摩爾超晶格中的電子贗自旋的調控。
他們首先給石墨烯摩爾超晶格樣品施加了一個垂直磁場,在不同磁場下測量了朗道能級之間的躍遷。實驗發現能量(E)隨磁場(B)的變化曲線符合關系,表明石墨烯超晶格中的準粒子是有質量的狄拉克費米子,在本征狄拉克點處存在帶隙。實驗測量的帶隙為 Δ =~38meV (~440K)。此外還發現朗道能級躍遷時的有效費米速度隨磁場的增大而減小,這種現象不能用單粒子近似的理論來解釋,表明多體相互作用在這個體系里面起了重要的作用。在此基礎上,他們利用美國勞倫斯伯克利國家實驗室的同步輻射光源,在石墨烯摩爾超晶格中觀察到一個與超晶格能量相符的一個光學吸收峰。該光學吸收峰對應于超晶格狄拉克點附近的電子躍遷。進一步理論分析得出,在超晶格中石墨烯所受到的來自氮化硼基底的周期勢并不能用簡單的靜電勢標量函數來描述,而是需要用一個2X2矩陣來表述。這個張量周期勢中包含三個有特定物理意義的分量(μ0,μ3,μ1),分別描述不同類型的周期勢:用來刻畫對于兩個子晶格對稱的勢分量;用來描述對于兩個子晶格反對稱的勢分量;以及會將電子波函數中來自兩個子晶格的貢獻翻轉的勢分量,稱之為贗自旋雜化勢。通過對比理論與實驗,他們發現贗自旋雜化勢在這三個勢分量中占主導作用。進一步的實驗表明,來自基底的周期勢對石墨烯中電子態光躍遷的影響會隨著石墨烯中費米能級的增加而減小,一個合理的解釋是石墨烯中自由電子部分屏蔽了來自基底的周期勢。這些結果加深了對石墨烯贗自旋結構的認識,并指出了一個通過超晶格來調控石墨烯贗自旋的途徑。
系列工作得到了科技部重大科學研究計劃青年科學家專題(納米專項)、國家自然科學基金委重大研究計劃(納米制造的基礎研究)及杰出青年基金,以及中科院B類先導等項目支持。
圖1:石墨烯摩爾超晶格結構(A)及示意圖(B)
圖2:(A)不同朗道能級間躍遷的選擇定則示意圖。(B)實驗上測量的三種躍遷T1T2T3對應的紅外透射譜。(C) T1躍遷數據的擬和,得到 Δ=~38 meV。
圖3:(A)石墨烯摩爾超晶格的顯微紅外透射譜。在費米能處于380 meV處出現異常光學吸收峰。用三個勢分量擬和實驗結果得到的勢分量參數(B)及利用這三個參數反推石墨烯摩爾超晶格能帶圖。
圖1上半部分:真實原子中的(a)未雜化的軌道和(b)sp2軌道雜化示意圖;下半部分:人造原子中的(c)圓形勢場和(d)橢圓形勢場示意圖圖2(a,b)數值計算的雜化態(θ形和倒θ形);(c,d)實驗觀測......
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