物理所等單層和雙層FeSe薄膜不同電學性質研究獲進展

　　2012年，清華大學物理系薛其坤研究組和中國科學院物理研究所表面實驗室馬旭村研究組合作，開創性地在鈦酸鍶（SrTiO3）襯底上制備出FeSe薄膜，并報道了在單層FeSe/SrTiO3薄膜中可能存在臨界溫度接近甚至超過液氮溫區（77K）的超導電性【Chin. Phys. Lett. 29 (2012) 037402】。緊接著，中國科學院物理研究所／北京凝聚態物理國家實驗室(籌)超導國家重點實驗室周興江研究組與薛其坤研究組/馬旭村研究組合作，通過角分辨光電子能譜研究，發現單層FeSe/SrTiO3超導薄膜表現出簡單、獨特的電子結構，并具有近各向同性沒有節點的超導能隙【Nature Communications 3 (2012) 931】。進一步的光電子能譜研究發現，在單層FeSe/SrTiO3薄膜中可以存在電子結構顯著不同的兩種相（N相和S相）。通過真空退火的手段改變載流子濃度，成功構建了單層FeSe/SrTiO3的電子結構和超導電性隨載流子濃度演變的電子相圖，觀察到了單層FeSe薄膜中存在轉變溫度高達65K的超導跡象【Nature Materials 12 （2013）605】。由于其最簡單的晶體結構、最簡單的電子結構以及可能的高臨界超導溫度，FeSe/SrTiO3薄膜已成為目前鐵基超導領域研究的熱點。

　　薛其坤研究組/馬旭村研究組在對FeSe/SrTiO3薄膜的掃描隧道譜（STS）研究中還發現：對于同一塊FeSe薄膜樣品，單層FeSe薄膜區域已經進入超導態，而雙層FeSe薄膜區域卻表現出絕緣（或者半導體）的行為【Chin. Phys. Lett. 29 (2012) 037402】。一個FeSe層之差能導致單層FeSe和雙層FeSe薄膜在電學性質上出現如此巨大的差異，這一結果是很令人意外的。那么，單層FeSe 薄膜和雙層FeSe薄膜究竟為什么會表現得如此不同？對這一問題的研究，對于理解FeSe薄膜的摻雜機理以及超導起源有著重要意義。

　　周興江研究組的劉旭、劉德發、何俊峰、趙林和何少龍等人與薛其坤研究組/馬旭村研究組的張文浩、李坊森等人合作，利用角分辨光電子能譜，對單層和雙層FeSe/SrTiO3薄膜的電子結構隨真空退火的演變進行了詳細的比較研究。結果表明，在相同的退火條件下，當單層FeSe薄膜由起始的N相完全轉變為S相并進入超導態時，雙層 FeSe薄膜仍然處于絕緣的N相（圖1）。這一結果與之前的掃描隧道譜觀察到的結果一致。接著，他們對雙層FeSe薄膜進一步進行系統的真空退火測量，以研究雙層FeSe薄膜是否像單層FeSe薄膜一樣，可以經歷從N相到S相的轉變并產生超導。結果表明，一方面，雙層FeSe薄膜在經過長時間的真空退火后，表現出從起始的N相向S相轉變的跡象（圖2）。但另一方面，雙層FeSe薄膜通過真空退火實現從N相到S相的轉變遠遠比單層FeSe薄膜困難。

　　這項工作首先對FeSe/SrTiO3薄膜中電子摻雜的起源提供了重要信息，表明在真空退火過程中，襯底SrTiO3表面氧空位的形成所產生的電子電荷轉移，對FeSe薄膜電子摻雜和超導電性產生起主導作用。其次，基于該載流子產生機制，可以理解單層和雙層FeSe/SrTiO3薄膜電子結構和電學性質顯著不同的根源。在相同的真空處理條件下，由SrTiO3表面產生的載流子（電子）總量相同。對單層FeSe薄膜而言，所有的電子都可以轉移給這一個FeSe層，但對雙層FeSe薄膜，同樣的載流子則要在兩個 FeSe層之間分配，從而導致對其中單個FeSe層摻雜效率顯著降低，從而難以實現從N相到S相的轉變和超導電性的產生。這項工作也對采取其它合適的手段來摻雜雙層或多層FeSe/SrTiO3薄膜，探索更高超導轉變溫度提供了重要的啟示。

　　該研究結果發表在近期的《自然-通訊》雜志上【Nature Communications 5, 5049 (2014)】。

圖1. 在相同條件下，單層FeSe薄膜（a-d）雙層FeSe薄膜（e-h）費米面和能帶結構的對比。

圖2. 雙層FeSe薄膜在固定退火溫度350℃不斷延長退火時間的條件下，費米面和能帶結構隨退火時間的演變。

圖3. 退火初期單層FeSe薄膜(c,d)和雙層FeSe薄膜(e,f)的費米面和能帶結構隨溫度的演變，以及與BaFe2As2結果(g,h)的比較。