近日，中國科學技術大學教授曾杰研究團隊和中國科學院上海應用物理研究所教授司銳合作，通過構筑原子級分散的釕催化劑實現高效氮氣電還原合成氨。這種釕單原子催化劑在電催化還原氮氣反應中表現出的產氨速率是現有報道的最高值。該成果以Achieving a Record-High Yield Rate of 120.9 μgNH3 mg-1 cat. h-1 for N2 Electrochemical Reduction over Ru Single-atom Catalysts 為題，發表在《先進材料》雜志上（Adv. Mater. 2018, 30, 1803498），并被選為卷首插圖。論文的共同第一作者是中國科大特任副研究員耿志剛和博士研究生劉彥。
目前，在工業上通過哈伯法合成氨需要高溫高壓（150-350 atm, 350-550 oC）。這種苛刻的條件每年需要消耗全世界1-2%的能源供應。此外，傳統的哈伯法合成氨需要氫氣作為原料之一，而傳統制氫的過程會排放大量CO2。因此，探索在溫和條件下合成氨的催化反應顯得尤為重要。氮氣電化學還原合成氨反應可在常溫常壓下進行，并且可以選擇水作為氫的來源，從而引起了科學工作者的廣泛關注。然而，迄今為止，所報道的電催化劑在氮氣電化學還原反應中的產氨速率很低，難以滿足工業需求。因此，研發能夠高效電化學還原氮氣合成氨的電催化劑是一項非常有挑戰性的任務。
針對這一難題，研究人員選擇金屬有機框架（ZIF-8）為基體，通過在反應前驅體中加入釕基化合物，調控釕在金屬有機框架中的存在形式。研究人員發現，當加入的釕基化合物較少時，可以得到高度分散的氮配位釕單原子催化劑（Ru SAs/N-C）。而增加釕基化合物的投入量后，釕將以小顆粒形式分散于金屬有機框架中（Ru NPs/N-C）。隨后，研究人員將這兩種催化劑應用于氮氣電化學還原反應中，發現Ru SAs/N-C催化劑在相對標準氫電極-0.2V的電壓下，可以高效電催化還原氮氣合成氨，產氨速率高達120.9 μgNH3 mg-1cat. h-1，產氨速率是Ru NPs/N-C的1.98倍。實驗和理論計算研究進一步揭示出氮配位釕單原子催化劑的高效催化性能主要來源于單原子催化劑對氮氣分子的高效解離。該項研究工作不僅開辟了單原子催化劑在電化學合成氨反應中的新途徑，而且進一步推進了電化學方法合成氨在實際應用中的可能。
該項研究得到了中科院前沿科學重點研究項目、科技部、國家自然科學基金委、安徽省重點研究與開發計劃等的資助。
電化學合成氨催化劑研究獲進展
近日，中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室理論催化創新特區研究組研究員肖建平團隊，聯合碳基資源電催化轉化研究組研究員汪國雄團隊，在電催化一氧化氮還原反應（eNORR）合成氨研究方面取得了......
近日，中國科學院大連化學物理研究所催化與新材料研究中心研究員黃延強與中國科學院院士張濤團隊，聯合香港城市大學教授劉彬、清華大學教授李雋，在單原子催化研究領域取得了新進展，實現了二氧化碳（CO2）電還原......
工信部10月18日消息，為加快推動合成氨行業轉型升級，根據國家有關法律法規和產業政策，制定《合成氨行業規范條件》并予以公告。其中指出，合成氨企業應符合國家及地方有關法律法規、產業政策、標準規范、發展規......
二氧化碳是主要的溫室氣體，也是廉價易得的C1資源。利用清潔能源產生的綠氫將二氧化碳加氫轉化為高附加值化學品是二氧化碳可持續化學轉化和資源化利用的重要途徑之一，對實現“雙碳”戰略目標具有重要意義。近日，......
近日，在國家自然科學基金、“東南大學十大科學與技術問題”啟動培育基金和江蘇省生物材料與器件重點實驗室自主課題的資助下，東南大學生物科學與醫學工程學院青年教師張含悅與化學化工學院教授熊仁根合作在《科學》......
近日，由中國科學院山西煤炭化學研究所主持，寧波中車新能源科技有限公司、深圳市標準技術研究院及國家納米科學中心共同參與制定的國際標準——電化學電容器多孔炭（簡稱電容炭）-空白詳細規范，經國際電工委員會納......
近日，中國科學院金屬研究所沈陽材料科學國家研究中心研究員劉洪陽和博士研究生陳家威等，聯合北京大學教授馬丁、紐黑文大學教授肖德泉、香港科技大學教授王寧及中國科學院山西煤化所研究員溫曉東等，在一種彎曲的石......
康奈爾大學的科學家們重新利用有120年歷史的科特雷爾方程來理解二氧化碳在受到電化學作用時發生的反應，目的是將氣體轉化為有用的產品。研究人員認為，這個經典方程可以幫助電化學家控制反應，創造出理想的產品，......
化學工業中，85%以上的過程都依賴于催化劑來加速反應速率。但在大多數情況下，決定催化反應效率的兩個重要參數——反應物的轉化率和目標產物的選擇性往往相互糾纏，就像“蹺蹺板”一樣，轉化率提高了，選擇性就降......
在計算化學領域的一個重大突破中，來自威斯康星大學麥迪遜分校的化學工程師創建了一個模型，闡明了催化反應在原子層面的工作原理。這種新發現的理解可以使工程師和化學家設計改進的催化劑和優化工業程序，可能會帶來......