北京高壓科學研究中心（HPSTAR）呂旭杰課題組與北京大學傅永平和美國威斯康星麥迪遜大學金松等團隊合作，通過高壓和化學方法，深入探究了二維鈣鈦礦中層內和層間結構的協同調控對激子特性和光電性能的影響機制，建立了二維鈣鈦礦結構設計的定量構效關系數學模型，并以此為指導，制備了性能優異的二維鈣鈦礦新材料。相關成果近日發表于《自然-通訊》。
開發高性能二維金屬鹵化物鈣鈦礦新材料，需要深入理解其激子行為與結構-性能之間的關聯規律。二維金屬鹵化物鈣鈦礦的化學通式為(LA)2(A)n-1PbnX3n+1，要在成分和結構復雜的多層（n≥2）體系中實現最佳的激子特性，必須同時考慮層內和層間結構參數，以構建層內層間結構協同優化的材料。
通過引入高壓結構調控，研究團隊以二維鈣鈦礦(BA)2(GA)Pb2I7為例，實現了激子特性的可控調節，將載流子種類從束縛態和自由激子之間的平衡過渡到自由激子和自由載流子之間的平衡，在2.1GPa壓力下使熒光強度增加72倍，進一步加壓至3.1GPa，光電導提升了10倍。
為了更精確量化結構調控對激子和光電性能的影響機制，該研究團隊提出了一個新的結構設計模型。基于該模型，研究團隊設計合成了一種層內層間結構協同優化的新型二維鈣鈦礦(CMA)2FAPb2I7。新材料表現出更對稱的發光峰，較(BA)2(GA)Pb2I7，熒光強度提升21倍，熒光量子產率達59.3%，為同類材料最高效率。
該研究建立的二維鈣鈦礦結構設計定量構效關系數學模型，為設計制備高性能二維金屬鹵化物鈣鈦礦新材料提供了重要參考。
相關論文信息：https://www.nature.com/articles/s41467-024-47225-4
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