近日,中國科學院國家納米科學中心楊蓉課題組在納米異質結構催化性能調控及其應用方面取得進展。相關研究成果以Synergistic Degradation of Tetracycline from Mo2C/MoOx Films Mediated Peroxymonosulfate Activation and Visible-light Triggered Photocatalysis為題,發表在《化學工程雜志》(Chemical Engineering Journal)上。
光催化和過硫酸鹽氧化法是目前高級氧化技術領域的研究熱點。光催化反應以半導體材料為催化劑,但單一材料中光生電子和空穴易于復合,限制了材料的光催化能力。過硫酸鹽氧化法是利用過硫酸鹽產生具有強氧化能力的自由基來降解污染物或滅活細菌。盡管鈷離子/亞鐵離子等作為催化劑可用來激活過一硫酸鹽(Peroxymonosulfate,PMS)產生強氧化性的硫酸根自由基(SO4·-),但金屬離子難以回收,且可能造成二次污染。
楊蓉課題組通過化學氣相沉積法,在碳布上原位一步制備出鉬基納米異質結構(Mo2C/MoOx),并利用其構建了新型光催化/PMS氧化偶聯體系,研究了鉬基光催化/PMS/可見光復合系統在降解抗生素中的催化性能。該研究以四環素(TC)為模型,探討了納米異質結構中不同組分含量、PMS的用量、初始pH值、TC濃度、溫度、共存陰離子、光照時間等條件對體系性能的影響。該工作分析了可能的反應機理,構建了納米異質結構光催化/PMS活化的催化反應系統,實現了高效降解抗生素。
Mo2C/MoOx材料中不同能帶結構的鉬基組分形成Z-scheme異質結,降低電子和空穴復合效率的同時,保留了電子和空穴較高的氧化還原能力,利于材料光催化性能的提高;異質結中多價態鉬離子促進了PMS活化過程中的電子轉移,進一步產生更多的活性自由基;PMS對電子的捕獲可以提高光催化過程中電子與空穴的分離效率,進而提高光催化效率。
該策略突出的優勢在于:在納米異質結構中一步形成不同能帶結構的鉬基組分,簡化了異質結的構建過程;材料具有全光譜吸收特性,
具有豐富的鉬位點,在可見光驅動下激活PMS協同高效降解抗生素;碳布基底上原位合成的納米異質結構易于從反應溶液中回收,避免了對水體的二次污染;材料循環10次后仍能保持較高的催化能力。
該新型鉬基納米異質結構光催化/PMS氧化偶聯體系為突破高級氧化體系中非均相催化劑的活性-穩定性權衡限制問題提供了有效的調控策略。同時,制備方法簡便,催化性能高,重復性和分離性能好,利于推廣,為進一步推動納米材料及光催化/過硫酸鹽高級氧化處理技術的實際應用提供了技術支撐。
研究工作得到中國科學院戰略性先導科技專項和國家重點研發計劃等的支持。
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