物理所國際首次實現朗德g因子原子尺度上的空間分辨

發布時間：2015-04-14 11:39 原文鏈接：物理所國際首次實現朗德g因子原子尺度上的空間分辨

　　理解與調控納米量子結構的自旋特性是自旋電子學領域前沿研究課題。例如，原子的朗德g因子，它反映了原子所在空間環境的局域精細自旋相互作用，可以為分子自旋態的調控及其在未來自旋器件中的應用提供重要信息。對于分子體系，通常的技術手段測得的g因子是大量分子的平均信息，無法得到單分子內部的在單原子尺度上g因子的空間依賴關系，即更加精細的自旋相互作用。這限制了對單分子磁性等基本物理量的深入理解及其進一步應用。因此，在該研究方向上急需回答與解決的問題有兩個。第一，g因子是否存在空間分布的不均勻性？第二，若存在，如何直接在單原子尺度上測量和描述g因子的空間分布。這是國際上該領域長期存在的兩個具有極強挑戰性的難題。

　　一直以來，在對磁性量子體系的研究中，測得的g因子都是在空間上均勻分布的。為了創造g因子在空間分布不均勻的體系，中國科學院物理研究所研究員高鴻鈞團隊在過去十多年的時間里，開展了系統研究和探索。上個世紀末，他們用掃描隧道顯微鏡（STM）成功地實現了單個原子的操縱與納米結構的組裝。2007年，他們報道了吸附于Au(111)表面的磁性分子酞菁鐵的研究工作，發現分子吸附位置對近藤（Kondo）效應的調控【Phys. Rev. Lett. 99, 106402 (2007)】，這是國際上首次報道固體表面吸附位置對單分子近藤效應的調控。2013年，他們通過控制H原子在酞菁錳（MnPc）分子中心的吸附與脫附，在國際上首次實現單個自旋量子態的可控且可逆轉變，并成功地將其原理性地應用于超高密度（280Tb/inch2）的信息存儲【Scientific Reports 3, 1210 (2013)】；同時，還發現金屬酞菁分子吸附不同數量的H原子會影響金屬表面的分子手性【ACS Nano 8, 2246 (2014)】。

　　近期，高鴻鈞研究組的博士研究生劉立巍、楊鍇等終于設計出一種“功能分子”，使其在原子尺度上呈現出g因子的空間不均勻性。他們在MnPc分子上通過STM進行原子“手術”，實現了這種“功能分子”的設計。然后，他們利用擴展的近藤效應（extended Kondo effect）的實驗，在單原子尺度上實現了g因子的空間分辨。原子處在晶體場（crystal field）中時，自旋軌道耦合作用（spin-orbit interaction）會將激發態的軌道角動量本征態與基態混雜，從而使原子的g因子偏離處于自由狀態時的值。因此，通過測量單分子不同位置處的g因子的大小，就可以得到自旋軌道耦合作用在單分子尺度的空間分布信息。在這項工作中，他們首先利用STM針尖，對吸附在Au(111)表面的MnPc分子施加電壓脈沖，進行逐步脫氫。去掉氫原子的苯環部分發生彎曲，伸向金基底。脫氫后的MnPc分子展現出了擴展的Kondo效應：在分子的非磁性原子部分也可以探測到Kondo共振。密度泛函理論計算表明，脫氫后，分子骨架的對稱性降低，從而導致了自旋極化的出現。通過測量脫氫后分子不同位置的Kondo共振峰在磁場下的劈裂，就得到了g因子的空間分布。實驗上發現，g因子的分布是不均勻的，表明了不同分子軌道的自旋軌道耦合作用是不同的。這項工作為探索單分子內部的自旋相關的特性提供了新的途徑。

　　馬里蘭大學教授歐陽敏、紐卡斯爾大學教授W. Hofer、新加坡國立大學教授A. H. Castro Neto在機理研究方面參與了該工作討論與合作。該項目得到了國家自然科學基金、“973”項目和中國科學院的支持。相關結果作為Cover Story (封面論文)和Editors’ Suggestions（編輯選擇）發表在3月27日出版的《物理評論快報》上【Phys. Rev. Lett. 114, 126601 (2015)】。