物理所發現ZrTe5中溫度誘導Lifshitz轉變及其拓撲本質

　　自上世紀70年代以來，科學家們就發現過渡金屬碲化物ZrTe5和HfTe5在電阻-溫度曲線上表現出一個寬峰，并且在寬峰溫度的上下，霍爾效應和熱電勢所測得的載流子發生變號。盡管許多研究組對這一奇異的輸運性質做了研究，但其起源一直是一個懸而未決的問題。近年來，量子拓撲材料研究的興起導致發現了一大批包括拓撲絕緣體、狄拉克半金屬、外爾半金屬等具有特殊電子結構和性質的材料。然而，已證實的二維拓撲絕緣體（量子自旋霍爾絕緣體）極其稀少，基本上還是局限于需要復雜制備工藝的人工材料如HgTe/CdTe和InAs/GaSb量子阱等。因此，尋找并合成理想的大能隙二維拓撲絕緣體材料對于基礎研究和高性能自旋電子學應用尤為重要。最近，理論計算預言，單層的ZrTe5/ HfTe5是大能隙的量子自旋霍爾材料，在體能隙中存在著受拓撲保護的邊緣態。塊材ZrTe5/ HfTe5可能處于強弱拓撲絕緣體態的邊界，隨著層間距的減小，ZrTe5/ HfTe5有可能會由弱拓撲絕緣體轉變為強拓撲絕緣體，并且溫度引起的層間距減小有可能誘導這種拓撲相變。理論預言引發了大量關于ZrTe5的實驗研究，但對其拓撲本質仍然眾說紛紜，沒有定論。高分辨角分辨光電子能譜對ZrTe5電子結構的直接測量，對理解其奇特輸運性質以及拓撲性質具有重要意義。

　　中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家實驗室（籌）周興江研究組，與中國科學院理化技術研究所陳創天研究組及許祖彥研究組合作，在2013年研制成功了國際首臺基于真空紫外激光和飛行時間電子能量分析器的高分辨激光角分辨光電子能譜系統。該系統具有同時探測二維動量空間電子結構信息、高能量動量分辨、體效應增強和低非線性效應等優點 (圖1)。

　　該研究組研究員劉國東及他的博士生張艷、王晨露、副研究員俞理，以及研究員周興江的博士生梁愛基、黃建偉等人，利用以上基于飛行時間電子能量分析器的高分辨激光角分辨光電子能譜技術，通過與方忠、戴希小組博士生聶思敏和研究員翁紅明進行理論合作，與研究員陳根富及其博士生趙凌霄進行樣品合作，系統地研究了ZrTe5的完整電子結構及其隨溫度的演化情況。

　　實驗獲得了高質量的ZrTe5的費米面結構和能帶結構（圖2），發現ZrTe5具有很大的費米速度（2-4 eV?），并且表現出明顯的各向異性。首次同時觀察到導帶和價帶的能帶結構，并研究了其隨溫度的演變（圖3）。在高溫下費米能穿越價帶，形成空穴型費米面；隨著溫度的降低，能帶向高結合能方向移動，到135K時，費米能正好處于導帶和價帶的中央；溫度繼續降低，費米能則穿越導帶，變為電子型費米面。這些結果表明在ZrTe5中存在溫度誘導的Lifshitz轉變（圖4）。而且該Lifshitz轉變與ZrTe5的輸運性質直接對應，自然地解釋了ZrTe5中出現的電阻寬峰以及載流子類型在電阻峰值溫度上下的轉變。

　　此外，實驗發現價帶與導帶之間存在能隙。隨著溫度的降低，能隙在不斷減小，到測量的最低溫度仍然沒有關閉（圖3）。在表面有許多一維裂紋的樣品中，觀測到了準一維的能帶結構和費米面，極有可能對應于理論預言的單層ZrTe5中受拓撲保護的邊緣態（圖5）。這些結果表明，隨著溫度降低層間距減小，ZrTe5有從弱拓撲絕緣體向強拓撲絕緣體轉變的趨勢。但是即使在最低溫2K下，導帶與價帶之間的帶隙仍然存在，而且帶隙中沒有觀測到對應強拓撲絕緣體表面態的狄拉克線性色散能帶，說明ZrTe5依然處于弱拓撲絕緣體狀態。

　　這項工作首次觀測到了ZrTe5中存在的溫度誘導Lifshitz轉變，解決了長久以來一直處于爭論狀態的反常輸運行為的起源。首次給出了二維ZrTe5邊緣態的角分辨光電子能譜證據，澄清了塊材ZrTe5的拓撲本質。該工作為推動量子自旋霍爾效應的進一步研究和實際應用，以及對拓撲相變的相關研究，提供了重要的信息。

圖1：飛行時間電子能量分析型高分辨激光角分辨光電子能譜系統

圖2：（a-c）ZrTe5中，ac面的晶格結構；ac面對應的布里淵區；解理后ac 面的形貌；（d）ZrTe5的電阻溫度曲線；（e-h）195K下測量的，ZrTe5的費米面及100meV，200 meV，300 meV結合能處的等能面；（i-l）特征cut的能帶結構，分別對應圖（g）中的cut 1-4。

圖3：ZrTe5中能帶隨溫度的變化。（a-b）ΓX，ΓY方向能帶隨溫度的演化；（c）不同溫度下，過Γ點的能量分布曲線（EDC）；（d）下支能帶（價帶）的下邊緣，上邊緣，上下支能帶中間譜重最小的位置三個量，隨溫度的變化；（e）下支能帶的上下邊緣差，上邊緣與中間譜重最小位置之差兩個量，隨溫度的變化；（f）不同溫度下，價帶和導帶之間直接能隙的大小。

圖4：ZrTe5中溫度誘導的lifshitz相變。（a-b）費米面及100meV結合能處等能面隨溫度的變化；（c-f）不同溫度下，費米面處及100meV等能面處過Γ的動量分布曲線（MDC）；（g）費米面大小隨溫度的變化；（h）費米面譜重隨溫度的變化；（i）100meV等能面處MDC兩個峰位之差隨溫度的變化；（j）ZrTe5晶格常數b隨溫度的變化。

圖5：（a）解理后，ZrTe5表面有一維裂紋樣品的形貌；（b-c）費米面及50meV結合能處的等能面；（d）圖（b）中cut 1-4費米能處的MDC；（e）圖（b）中對應cut 1  -4 的能帶結構。