近日,中國科學院合肥物質科學研究院固體物理研究所微納技術與器件研究室李越課題組,與濟南大學教授李村成合作,在Au@ZnO核殼納米顆粒自組裝及光電催化析氫性能研究方面取得進展。
圖1.Au@ZnO核殼納米粒子(a) 低倍TEM圖,(b) 高倍TEM圖,(c) SEM圖,(d) HRTEM圖。
圖2.不同尺寸Au@ZnO核殼納米粒子薄膜陣列的掃描電鏡圖。
圖3.Au@ZnO光陽極薄膜材料光電催化的 (a)電流-時間曲線,(b) 電流密度-電壓曲線。
光電催化分解水制氫是利用太陽能制備燃料的理想途徑之一,光電催化將有望成為解決目前日益嚴重的能源危機和環境問題的重要技術。在光電催化分解水的光陽極材料研究中,ZnO由于其光穩定性高、催化活性良好、材料元素儲量豐富等優點而受到廣泛關注。但其導電性差、光生電子-空穴復合速率快、光吸收范圍窄等缺點,限制了ZnO的發展和大規模應用。研究表明,通過納米結構設計、元素摻雜及負載電催化劑等方法能有效降低體相及表面的光生載流子復合率,進而提高ZnO在光電催化分解水制氫過程中的活性。但目前這些研究工作取得的進展與實際要求相比有較大差距,需要進一步提高ZnO光陽極的催化活性。
鑒于此,李越課題組與李村成合作,以具有局域表面等離子體增強效應的Au@ZnO核殼納米顆粒(圖1)為原料,采用氣液界面自組裝的方法,構筑了尺寸及薄膜層數可控的Au@ZnO納米顆粒陣列。在光激發下,Au@ZnO核殼納米顆粒中的Au納米顆粒表面產生等離子體共振效應,形成熱電子注入ZnO殼層,而在ZnO殼層中產生的光生空穴同時會向Au核快速遷移。如此,使得ZnO殼層中光生電子-空穴分離效率提高,形成了具有高效光生電荷分離的光陽極薄膜材料(圖2);進而有效提高Au@ZnO光陽極薄膜材料光電催化性能。實驗結果表明,在模擬太陽光照射條件下 (AM 1.5G),Au@ZnO光陽極薄膜材料表現出優異的光電催化活性及穩定性,在0.4V的電壓下電流密度可達3.08mA/cm2(圖3)。該項研究結果對如何有效地促進半導體材料的光生電荷快速分離與遷移有借鑒作用,并對構建高效太陽能光電催化分解水體系具有一定指導意義。
研究工作得到了中科院交叉團隊項目和國家自然科學基金的資助。
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