中科院大連化物所揭示缺陷促進電荷分離新機制

　　近日，大連化物所范峰滔研究員、李燦院士團隊與德國亥姆霍茲柏林能源與材料中心Thomas Dittrich博士合作，聯合利用斷層掃描光電壓成像（Tomographic-SPVM）、時間分辨表面光電壓方法（TPV）在研究半導體光催化劑微納米尺度電荷分離過程中缺陷的重要作用方面取得新進展。研究成果發表在《納米快報》上。

　　缺陷普遍存在于半導體光催化劑中，它形式多樣，在光生載流子分離過程中扮演著多重角色：一方面缺陷可以捕獲光生載流子，促進電荷分離；另一方面它又可以成為光生載流子的復合中心，降低電荷分離效率。因此，研究缺陷在光生電荷分離過程中的作用機制，對于提高太陽能光催化轉換效率具有重要的指導意義。然而，由于光生電荷的分離過程發生于微納米尺度，其壽命橫跨12個數量級，探討缺陷在這一過程中的重要作用是一項非常具有挑戰性的工作。

　　研究人員利用時空分辨表面光電壓光譜方法，探討了Cu2O光催化顆粒近表面的捕獲空穴本征缺陷VCu和捕獲電子人造缺陷H-VCu在光生電荷分離方面的作用機制。

　　研究表明，近表面100nm之內的缺陷種類主導光催化劑表面的載流子分布類型，進而決定其光（電）催化性能。當近表面區以H-VCu為主導時，光生電子被該缺陷捕獲，克服Cu2O半導體內建電場本身對光生電子的驅動作用，使得SPV信號反轉。Cu2O瞬態SPV表明，在高于帶隙的光激發下，長時間尺度上本征缺陷會增加光生載流子的壽命，而人造缺陷則會克服內建電場的作用，造成電荷分離方向的反轉。接下來，研究團隊團隊通過斷層掃描光電壓成像方法發現，H-VCu缺陷主要存在于100nm的區域內，會使Cu2O內建電場由1.3kV/m增至4.2kV/m；光生電荷分離過程是H-VCu缺陷和內建電場的共同作用，隨著深度的增加，電荷分離會由H-VCu缺陷主導過渡到由內建電場主導。

　　本項工作在光電催化的缺陷態促進電荷分離研究方面具有重要意義。