手性分離是分離科學面臨的挑戰,現有手性分離主要依賴色譜柱分離技術,而膜技術在手性分離中的應用難度大,發展也相對緩慢。有文獻報道稱,通過模擬計算表明具有一定結構的納孔石墨烯有望用于高選擇性對映體的分離。因此,發展一種簡單快速實現手性納孔石墨烯膜合成的新方法具有重要意義。
中國科學院蘭州化學物理研究所手性分離與微納分析課題組聚焦于納孔石墨烯的合成及其在分離分析中的應用研究。近期,研究人員將Hummers法制備氧化石墨烯的過程進行擴展,發展出直接從石墨到納孔石墨烯的一步合成新方法,實現納孔石墨烯簡單、快速、高效、低成本的一步合成。
通常,Hummers法合成氧化石墨烯分為低溫、中溫和高溫三個反應階段,低溫階段硫酸插入石墨層間,中溫階段高錳酸鉀沿硫酸插入的路徑擴入層間,高溫階段層間插層的氧化劑與石墨發生反應形成氧化石墨,隨后利用反復超聲洗滌的方法制備出氧化石墨烯。基于此,研究人員將高溫階段的產物——硫酸鹽插層的氧化石墨溶液直接抽濾干燥,在氧化石墨的層間形成二維納孔硫酸鹽的水滑石模板。燃燒時,水滑石模板孔隙中裸露出的石墨烯被氧化去除,進而一步直接合成出納孔石墨烯材料。該方法用石墨代替氧化石墨烯,同時利用Hummers法的副產物作為制孔模板,省去氧化石墨烯合成中的水洗過程。
研究人員結合機械攪拌與快速抽濾,將不同孔徑的納孔石墨烯制備為納孔石墨烯分離膜。利用激光共聚焦顯微鏡觀察到納孔石墨烯膜表面的微米級渦旋結構,證實該渦旋結構膜具有一定的手性特性,膜的正面和反面具有相反的旋光性特征。利用該手性膜實現外消旋苯丙氨酸的高選擇性分離,最高分離因子達到4.76。
此前,研究人員利用重離子加速器制備出單層納孔石墨烯離子分離膜(Analytical Chemistry);后期,研發出一種簡單快速的納孔石墨烯燃燒合成新方法(Advanced Functional Materials,Chinese Chemical Letters)及金屬氧化物納米二維材料的層間限域合成技術(ChemNanoMat),將納孔石墨烯應用于離子的高選擇性膜分離。此外,研究人員還制備出具有納米酶催化活性的納孔石墨烯和金屬氧化物的復合材料(Analytical Chemistry,Sensors and Actuators B: Chemical)。
相關研究成果發表在Analytical Chemistry上,博士生譚洪鑫為論文第一作者,副研究員李湛和研究員邱洪燈為論文共同通訊作者。研究工作得到國家自然科學基金,中科院“西部青年學者”A類項目、青年創新促進會和國際人才計劃項目的支持。
渦旋堆疊多孔石墨烯用于手性對映體膜分離
渦旋多孔石墨烯膜的合成及表征
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