超晶格自陷態形成機制研究獲進展

　　近日，中國科學院國家納米科學中心研究員劉新風與研究員唐智勇課題組合作，通過構建“有機”-“無機”納米級自組裝CdSe納米片超晶格，將超晶格結構中特有的縱聲學聲子折疊模式與納米片中的激子態強耦合相互作用，實現覆蓋450 nm 至 600 nm的自陷態寬譜發射。相關研究成果以Zone-Folded Longitudinal Acoustic Phonons Driving Self-Trapped State Emission in Colloidal CdSe Nanoplatelet Superlattices為題，發表在Nano Letters上。

　　自陷態是材料體系內受電子聲子強耦合所導致的一種局域電子態，其輻射躍遷具有寬譜帶和大斯托克斯位移的特點，利用自陷態的光譜性質可在單基材料上實現白光發射。CdSe納米片具備類量子阱的光電子學特性，其在光發射器件領域優異的性能引起廣泛關注。然而，在CdSe納米片體系中實現自陷態發射具有挑戰性，原因在于CdSe納米片的晶格較“硬”，其本征的電子-聲子耦合作用較弱。有研究表明，進一步減小CdSe納米晶的尺度至原子團簇級可實現自陷態發射，然而團簇的結構穩定性成為新的掣肘。

　　該研究中，研究人員通過“有機”-“無機”納米級自組裝結構設計構建CdSe納米片超晶格，使超晶格結構中特有的縱聲學聲子折疊模式與納米片中的激子態發生強耦合，在保證結構穩定性的同時提高了CdSe納米片中電-聲耦合強度，實現了覆蓋450 nm 至 600 nm的自陷態寬譜發射。進一步地，通過瞬態吸收光譜等手段，揭示出自陷態的形成時間約為450 fs，局域線寬約為0.56 nm。黃-里斯因子是衡量電子聲子耦合強度的度量標準之一，CdSe納米片單體中黃-里斯因子僅為0.1，代表著電子-聲子弱耦合，而CdSe自組裝超晶格的黃-里斯因子可達19.9，意味著電子-聲子實現了強耦合。因此，通過構建“有機”-“無機”納米級自組裝超晶格結構，使材料體系的電子聲子耦合由弱變強，實現了自陷態發射的從無到有，最終使自陷態輻射可由超晶格結構所調控。該研究深化了對自陷電子態物理機制的理解，并進一步提出“有機”-“無機”納米級自組裝超晶格結構有望成為研究電子聲子強耦效應和物理機制的新平臺。

　　國家納米中心博士研究生眭新雨為論文第一作者，劉新風、唐智勇為論文通訊作者。研究工作得到中科院戰略性先導科技專項（B類）、國家重點研發計劃、中科院儀器研制項目、國家自然科學基金委員會和低維量子物理重點實驗室開放課題等的支持。

左圖：超晶格中的縱聲學聲子折疊模式誘導自陷態形成的示意圖；中圖：簡正坐標下的自陷態能級圖；右圖：自陷態發射光譜的人工調控。