Kagome量子自旋液體分數化自旋激發獲得新思路

　　量子自旋液體是一種新的物質形態，可用拓撲序的長程多體糾纏來描述。量子自旋液體備受關注，這是由于其在高溫超導機制和量子計算中的廣闊應用，更源于其背后深刻的物理機制。自旋1/2的Kagome晶格反鐵磁體系具有強烈的幾何阻挫和量子漲落，是可能存在量子自旋液體的典型模型。ZnCu3(OH)6Cl2是第一個備受關注的kagome量子自旋液體體系，前期研究表明，該體系在遠低于居里-外斯溫度下均無法實現長程有序，且通過中子散射技術可探測到磁激發連續譜，是分數化自旋激發的典型特征。大部分Kagome量子自旋液體的研究均集中在這一體系。近期，X射線衍射和二次諧波研究均發現，該體系在低溫時存在晶格畸變，并非完美Kagome晶格。因此，尋求理想Kagome晶格量子自旋液體并從實驗上確定量子自旋液體基態是目前凝聚態物理的重要問題之一。這時，另一Kagome量子阻挫體系Cu3Zn(OH)6FBr的制備引起關注。相應的粉末樣品在溫度降到低于居里-外斯溫度四個數量級的0.02 K下時尚未探測到長程磁有序現象。然而，僅從長程磁有序的缺失來判定量子自旋液體的存在是不夠的，更直接的光譜學證據是分數化自旋激發——自旋子的激發，但由于單晶Cu3Zn(OH)6FBr難以制備，目前尚未有相關的光譜學研究。

　　拉曼散射是利用激光與材料相互作用產生的非彈性散射光來研究元激發的光譜技術，可用來探測聲子的散射，還可用于研究各種磁激發，如Kagome反鐵磁有序體系中的自旋波（即磁振子激發）和Kagome量子自旋液體中退禁閉自旋子激發等。通過直接比較具有相似晶格結構的Kagome反鐵磁有序和Kagome量子自旋液體體系中的磁激發拉曼光譜，對揭示退禁閉自旋子激發和尋找理想Kagome量子自旋液體具有重要意義。

　　近日，中國科學院半導體研究所研究員譚平恒研究組與南方科技大學教授梅佳偉研究組合作，利用超低頻和偏振拉曼光譜技術，探究了梅佳偉研究組所生長的單晶Cu3Zn(OH)6FBr的晶格結構和磁激發特性，為揭示量子自旋液體的自旋子激發提供了充分證據。研究發現，Cu3Zn(OH)6FBr的晶格在4 K-300 K下沒有發生畸變，且存在E2g的磁激發連續譜，可分解為自旋子-反自旋子對（1P）和雙自旋子-反自旋子對（2P）的激發，與Kagome量子自旋液體的相關理論計算結果相吻合，其中1P的磁激發是自旋子激發的指紋圖譜。通過將其磁激發拉曼光譜和Kagome反鐵磁有序體系EuCu3(OH)6Cl3的磁激發拉曼光譜直接對比發現，后者在溫度降到Neel相變溫度以下時，其1P磁激發連續譜中出現一個窄線寬的單磁振子拉曼峰，明顯有別于Cu3Zn(OH)6FBr的磁激發拉曼光譜。通過此對比實驗，研究指出該磁振子模是自旋子-反自旋子態的束縛態，Kagome體系中自旋子的禁閉可驅動量子自旋液體向磁有序態的相變。

　　該研究為揭示Cu3Zn(OH)6FBr是理想的Kagome量子自旋液體體系及其分數化自旋激發提供了證據，也為探測和研究量子自旋液體體系磁激發提供了新思路。相關研究成果在線發表Nature Communications（DOI：10.1038/s41467-021-23381-9）上。梅佳偉、譚平恒為論文的共同通信作者，南方科技大學博士研究生付盈和半導體所博士林妙玲為論文的共同第一作者。

　　（a）反鐵磁體EuCu3(OH)6Cl3和量子自旋液體體系Cu3.18Zn0.82(OH)6FBr的磁激發示意圖；（b）Cu3.18Zn0.82(OH)6FBr和（c）EuCu3(OH)6Cl3隨溫度變化的拉曼光譜、拉曼磁化系數和拉曼響應