近日，中國科學院大連化學物理研究所張濤院士、副研究員楊冰團隊，與太原理工教授王俊文、澳大利亞國立大學研究員于麗娟合作，在單原子催化劑動態轉化以及不同單原子物種定量統計方面取得新進展。研究表明，可通過惰性和氧化氣氛調控單原子催化劑的可逆轉化，并實現同一催化劑中不同單原子物種的定性識別與定量統計，統計結果表明僅14.2%的特定單原子物種貢獻了高催化活性。相關成果發表在《美國化學會志》上。
2011年張濤等首次提出單原子催化概念以來，單原子催化劑（SACs）由于其特殊的活性、選擇性以及原子利用率最大化等特點，逐漸成為催化領域的研究熱點。單原子催化劑載體的復雜性導致了單原子配位環境的差異性以及單原子物種的多樣性。目前，有大量的工作針對單原子物種的多樣性進行了定性研究，然而對于同一單原子催化劑中不同單原子的動態轉化調控以及單原子物種的定量描述仍有待進一步探索。
本工作中，研究人員通過氧氣和氮氣氣氛分散方法，制備了兩種Pt1/CeO2單原子催化劑。隨后利用原位透射電鏡，團隊揭示了Pt NPs動態分散至Pt SA的過程，并驗證了不同Pt SA的可逆轉化。XPS Pt 4f和EXAFS結果證明，兩種不同Pt1/CeO2單原子催化劑具有相近的氧化態（~+2.2）和Pt-O配位數（~4.5）。而H2-TPR和XPS Ce 3d 分析結果顯示，氮氣分散得到的單原子催化劑具有更多的Ce3+以及氧空位（Ov）。
研究人員采用DFT對大量不同單原子配位結構進行模擬，并與拉曼光譜對照，確定了催化劑表面主要存在的三種單原子物種及其構型，即Pt1O4-Ce3+-Ov, Pt1O4-Ce4+和Pt1O6-Ce4+。隨后通過半定量計算，解析了兩種催化劑中不同單原子物種的統計分布。結果表明，僅占14.2%的Pt1O4-Ce3+-Ov單原子物種貢獻了最高的CO氧化活性。
該定量方法提供了一種更本征的描述符，反映了單原子催化的不均勻性，加深了對單原子催化的理解。
相關論文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.2c12106
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