中科院鎳基超導體研究獲最新進展

　　在迄今發現的所有超導體中，銅氧化物高溫超導體保持常壓下超導臨界溫度（T_c）的最高紀錄，其非常規的超導微觀機理仍是凝聚態物理領域最具挑戰性的科學問題之一。作為元素周期表中Cu的最近鄰元素Ni，早在20世紀90年代初便有理論指出，無限層結構的鎳氧化物因與銅氧化物高溫超導體具有相似的晶體結構和電子構型，被認為是潛在的高溫超導體系。然而，30多年來實驗方面的進展遲緩，在無限層鎳氧化物的多晶、單晶以及薄膜樣品中均未發現超導。2019年，美國斯坦福大學Harold Hwang研究小組采用軟化學局部規整還原反應（topotactic reduction），將外延生長的鈣鈦礦Nd_1-xSr_xNiO₃薄膜前驅體還原為無限層結構的Nd_1-xSr_xNiO₂薄膜，并在其中首次觀察到T_c = 9-15 K的超導電性，掀起了鎳基超導體研究的熱潮【Nature 572, 624 (2019)】。這是近年來超導研究領域的重要進展，吸引了大量的后續理論和實驗研究，最新進展可參閱綜述文章【《中國科學：物理學力學天文學》 51, 047405 (2021)；The Innovation 3, 100202 (2022)】。然而，由于無限層鎳基超導薄膜的制備條件苛刻，在較長一段時間內國際上僅有少數幾個研究小組可以制備出具有超導轉變的薄膜樣品，這成為鎳基超導研究中面臨的主要困難之一。盡管后續研究報道了其他堿土金屬摻雜的稀土鎳基超導體如La_1-x(Ca/Sr)_xNiO₂、Pr_1-xSr_xNiO₂，但最高T_c均沒有超過15K，遠低于銅氧化物高溫超導體的T_c。如何進一步提高鎳基超導體的T_c以及其與銅氧化物高溫超導體的異同一直是領域內焦點。

　　中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心開展了鎳基超導體的實驗研究：光物理重點實驗室L03組研究員金奎娟團隊攻克多項樣品制備的技術難題，生長出高質量的無限層Pr_0.82Sr_0.18NiO₂（PSNO）超導薄膜，其超導起始溫度（T_c^onset）可達17-20 K（圖1），這為深入開展鎳基超導體的實驗研究奠定了基礎。此外，超導國家重點實驗室SC07組特聘研究員朱志海、研究員周興江團隊制備出Nd0.8Sr0.2NiO₂超導薄膜【Chinese Physics Letters 38, 077401 (2021)】。近日，極端條件物理重點實驗室EX6組博士研究生王寧寧、陳科宇以及副研究員孫建平和研究員程金光，采用六面砧大腔體高壓低溫物性測量裝置，在12.1 GPa高靜水壓、1.5 K最低溫和8.5 T磁場的綜合極端環境下，對高質量的PSNO薄膜開展了詳細的高壓磁電輸運性質測量，發現其超導轉變溫度隨壓力增加而單調升高且沒有出現飽和跡象，12.1 GPa時T_c^onset升高至約31 K，這表明鎳基超導體的T_c可進一步提高。

　　由于軟化學局部規整還原反應制備的無限層鎳基超導薄膜非常脆弱，必須在非常好的靜水壓環境下才能獲得其超導轉變的壓力效應。因此，能提供良好靜水壓環境的六面砧裝置對于獲得PSNO超導薄膜較大范圍內的壓力效應發揮了關鍵作用。圖2展示了采用兩種不同液體傳壓介質測試的兩個PSNO薄膜樣品的高壓電阻率數據。從圖中可以看出，超導轉變溫度隨壓力增加而單調升高，在12.1 GPa時其T_c^onset可達到31 K。圖3顯示了根據多個樣品高壓下的測量結果而確定的溫度-壓力相圖，從圖中可以確定T_c^onset的壓力系數為dT_c^onset/dP ≈ 1 K/GPa，且在研究的壓力范圍內沒有飽和跡象，這意味T_c在更高壓力下可進一步升高。為了揭示PSNO薄膜超導電性正壓力效應的起源，研究測試了不同壓力和磁場下的電阻率曲線，并通過金茲堡-朗道公式和Werthamer-Helfand-Hohenberg （WHH）公式分析了上臨界場隨壓力的變化關系（圖4）。研究表明，高壓下電子有效質量m^*單調減小，這意味著電子關聯隨加壓而減弱；而根據近期對無限層鎳基超導薄膜的理論研究成果，其T_c與電子關聯具有反相關性，這與本研究的實驗結果吻合。此外，研究總結了已報道的無限層鎳基超導薄膜最佳摻雜所對應的T_c與c軸長度的關系【圖4（c）】，可以看出T_c隨c軸減小而逐漸升高，這樣高壓下c軸的持續減小也可以解釋T_c隨壓力單調升高的規律。上述成果對進一步提高鎳基超導體的T_c以及構建理論模型和理解其超導機理提供了重要參考。

　　相關研究成果發表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、北京市自然科學基金、中科院戰略性先導科技專項（B類）等的支持。日本東京大學的科研人員參與研究。