我國學者利用DFT篩選出50種高效熱電性能二元硫族材料

　　近期，固體所張永勝研究員課題組在高通量篩選二元硫族化合物熱電材料研究中取得新進展。該工作基于熱電理論方法的發展，通過高通量計算手段篩選出了具有高效熱電性能的二元硫族材料。相關結果以“Screening Promising Thermoelectric Materials in Binary Chalcogenides through High-Throughput Computations”為題發表在 ACS Applied Materials & Interfaces期刊上。

圖1. 高通量評估的計算流程圖

　　尋找性能良好的新型熱電材料，是促進熱電器件大規模商業應用的重要手段。在高通量研究材料的熱電性能中，需要高效計算材料的電學性質和聲學性質。但由于理論計算材料載流子弛豫時間和晶格熱導率的復雜與困難，先前的很多高通量研究工作均沒有充分考慮材料的電聲相互作用和非簡諧效應強度對其熱電性能的影響。為了提高高通量工作的可靠性，張永勝研究員課題組將形變勢理論和彈性性質計算方法應用到了高通量研究中，評估了材料的電聲相互作用和非簡諧效應強度，并定義和驗證了可以用來表征材料電學性能的熱電參數c，和可以表征材料聲學性能的熱電參數g。同時編寫了高通量熱電材料篩選程序TEMG (ThermoElectric Materials Genome)，實現了對無機晶體數據庫中的cif晶體結構文件進行自動識別、篩選，并將其自動轉化為DFT計算程序需要的結構輸入文件（比如POSCAR），自動配置相應的DFT的計算參數（如贗勢、平面波截斷能和k點個數），并自動提交計算作業。大批量DFT計算完成后，能夠自動對產生的大量數據（能態密度和彈性性能等）進行后處理分析:（a）得到每個材料的帶隙和計算出材料的空穴有效質量和電子有效質量，用于表征材料的電學性質（Seebeck系數、電導率和功率因子）；（b）通過彈性性能估算出材料的Grüneisen參數，用于表征材料的聲學性能（熱導率）。

　　在此基礎上，張永勝研究員課題組高通量計算分析了243種二元硫族化合物的熱電性質，成功預測出了50種熱電性能良好的二元硫族化合物，其中也包含了以往實驗和理論研究過的熱電材料，這證明了方法的準確性。此外還有9種p型和14種n型化合物是未被報道過的新型熱電材料。根據研究結果，他們通過對材料的晶體結構空間群和分子式中原子的比例進行分析，提出了簡單預判熱電性能的標準。該工作發展了熱電材料的高效評估手段，為今后熱電材料高通量篩選提供了新的方法，而且為實驗工作者提供了更多的熱電材料研究體系和簡單評估標準。

　　該項工作得到了國家自然科學的基金資助，理論計算是在中科院超算中心合肥分中心完成的。

圖2. 243種二元硫族半導體化合物的簡單熱電評估參數（γ , x）的分布情況，其中黑球和紅球分別表示預測出的良好p型和n型熱電材料