??記者從中國科學技術大學獲悉,該校曾杰教授團隊通過構筑納米島結構催化劑,攻克了甲烷干重整反應中催化劑極易燒結失活的難題。相關研究成果3月10日發表于國際學術期刊《自然材料》。
??超細金屬納米顆粒因其超高的原子利用率,在多相催化領域備受青睞。然而,在催化反應過程中,這些納米顆粒極易受到高溫等影響,從而自發聚集并導致活性降低,該過程被稱作燒結。發展超細金屬納米顆粒的抗燒結策略,是催化科學領域亟待解決的關鍵難題。
??此次研究工作中,研究人員基于對燒結路徑的深入理解,創制了一種納米島結構催化劑。具體而言,研究人員在載體與金屬顆粒之間嵌入一種均勻分布、小尺寸且互不相連的金屬氧化物團簇,其因島狀結構被命名為納米島。相較于載體,納米島對金屬顆粒錨定更強,因此顆粒無法整體遷移燒結。此外,納米島之間互不相連,從顆粒表面脫離的金屬原子難以跨島遷移。通過同時切斷兩種燒結路徑,納米島結構有望顯著提升催化劑的抗燒結性能。
??為構筑納米島結構催化劑,研究人員首先在氧化物與載體間構建強吸附作用,通過高溫受控團聚獲得小尺寸、高密度的氧化物納米島。通過將電性匹配原理和溶劑蒸發結合,研究人員實現了金屬在納米島上的精準落位。針對常見的載體、納米島、活性金屬,研究人員發展了納米島結構催化劑的材料庫。其中,二氧化硅負載的氧化鑭納米島對釕納米顆粒的穩定效果尤為突出。研究人員將該催化劑應用于甲烷干重整反應以驗證其抗燒結性能。此反應因其在溫室氣體資源化利用方面的巨大潛力而備受關注。
??實驗結果表明,該催化劑能夠實現單程400小時的穩定轉化,且反應后釕納米顆粒的尺寸仍維持在1.4納米,完美應對了因高溫等因素導致的失活困局。通過定制活性金屬和載體,納米島結構催化劑有望為多種催化反應中所面臨的燒結失活難題提供切實可行的解決方案。
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