機器學習輔助催化材料結構尋優獲進展

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近日，華東理工大學化學與分子工程學院計算化學中心/工業催化研究所教授王海豐課題組在《美國化學會志》上發表論文，報道了團隊在機器學習輔助催化材料結構尋優方面的最新研究成果。

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C-H活化用金屬氧化物高通量篩選流程。華理供圖

對于給定化學反應，識別并預測具有高活性（低能壘）的優質催化材料拓撲結構是催化劑理性設計領域的關鍵科學問題之一。由于多相催化材料的結構復雜性和成分的多樣性，傳統的BEP（電催化條件下反應動力學過程模型）線性標度關系在預測反應能壘的有效性方面存在顯著缺陷。因此，對催化劑活性位點的拓撲結構進行定量描述并開發一種迅速而準確的方法預測反應能壘具有顯著意義。

為解決這一問題，團隊以甲烷惰性C-H鍵的低溫催化活化為應用示例，系統研究了不同類型金屬氧化物上的甲烷活化過程；創新提出了一種四維度結構描述符，并建立了基于梯度提升決策樹框架的機器學習模型，實現了催化活性中心結構特征的定量表達和C-H鍵活化能壘的預測。與傳統的BEP標度關系相比，該模型的預測準確性顯著提高，可以明確闡釋拓撲依賴的結構-反應性關系，例如解釋了金紅石型二氧化銥具有卓越甲烷活化能力的結構基礎。同時，基于該機器學習模型和材料數據庫，研究團隊建立了自動化的催化劑高通量篩選工作流，在9095個二元和三元金屬氧化物中快速篩選出了178個具有優異結構特征的候選催化劑，并最終確定了13個C-H鍵活化能壘較低的催化劑可供進一步實驗驗證。該工作也為其他化學反應優質催化劑的高通量篩選提供了方法借鑒。