鐵基超導家族中的兩個亞族,分別以結構類似的 FeSe4 和 FeAs4 四面體層作為各自的超導基元。然而典型的 FeSe 基超導體 AyFe2-xSe2(A=堿金屬離子)母體相和正常態的實驗表現,卻與 FeAs 基體系迥異,導致質疑這兩大鐵基體系的高溫超導電性是否有共同物理起源。澄清這一問題對探討各類高溫超導體物理機制意義重大。但實驗上困難在于,在 AyFe2-xSe2 中反鐵磁絕緣 245 相往往與超導相共生,以致妨礙對本征物性的觀測。2014年 FeSe 基新高溫超導體 Li0.8Fe0.2OHFeSe 報道后,相關實驗研究出現轉機。
最近,中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家實驗室(籌)超導國家重點實驗室 SC4 組的研究員董曉莉,與 SC2 組金魁及清華大學教授張廣銘合作,在新高溫超導體系 Li1-xFexOHFe1-ySe 研究中取得新進展。
基于水熱合成的一系列粉末樣品,首次建立的高 TC 體系 Li1-xFexOHFe1-ySe 完整相圖表明,無論是反鐵磁 SDW 相區還是超導相區,其物性特征均與 FeAs 基體系極為相像。實驗結果揭示 FeSe 基和 FeAs 基高溫超導體實際上具有相似的電子相互作用背景,因此它們的高溫超導電性具有共同物理機制。相關結果發表在 JACS 137, 66(2015)。
成功應用離子交換技術,首次合成大尺寸、高質量 (Li0.84Fe0.16)OHFe0.98Se 超導單晶(TC = 42 K,尺寸大于 10 mm),且該材料不存在困擾實驗觀測的 245 相。單晶樣品的突破使揭示其高度二維本征電子性質成為可能。實驗發現,在特征溫度 T* (=120 K) 之下的正常態,呈現反常的磁化及電阻的線性溫度依賴以及高度二維的電子輸運;在超導態,上臨界場具有強各向異性。Hall 系數顯示電子型載流子主導電荷輸運,空穴型載流子的貢獻在 T* 以下極度減弱。實驗表明其超導電子配對很可能與二維反鐵磁自旋漲落相關。類似的反鐵磁漲落特征也常見于 FeAs 基和銅氧化物高溫超導體。對比不同類型 FeSe 基超導體,可見超導臨界溫度越高的體系其晶體和電子結構的二維性越強;尤其是高 TC 和高度二維的 (Li0.84Fe0.16)OHFe0.98Se 單晶極其相似于 SrTiO3 襯底上 FeSe 單層膜界面超導體 (TC 高達 ~65 K)。因此,二維電子相互作用對于高溫超導電性至關重要。相關結果作為 Editors’ Suggestion 發表在 PRB 92, 064515 (2015)。
上述工作主要合作者還有:趙忠賢、周放(SC4組)和袁潔(SC2組) ;承擔相關實驗的SC4組博士生有:周花雪、苑冬娜、黃裕龍和毛義元;負責相關物性測定的合作者有:A06 組研究員楊槐馨(電鏡)、北京大學研究員孫俊良(單晶結構精修)和EX1 組副研究員鄭萍(高溫磁性)。上述工作得到國家自然科學基金委、科技部相關項目和中國科學院B類先導項目的資助。
近期已發表的相關文章:Dong, X.L. et al., J. Am. Chem.Soc.137, 66(2015); Dong, X.L. et al., Physical Review B 92, 064515 (2015) (Editors’ Suggestion)。
圖1. Li1-xFexOHFe1-ySe 體系相圖及微結構特征
圖2. 經水熱離子交換反應后,K2Fe4Se5 (245相) 絕緣母體晶體衍變生成 (Li0.84Fe0.16)OHFe0.98Se超導單晶,晶體結構特征相應變化。
圖3. (Li0.84Fe0.16)OHFe0.98S超導單晶電阻、霍爾系數和磁化率的溫度依賴關系,呈現一個共同的特征溫度T*=120 K。
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