物理所等實現二維原子晶體硒化銦高性能光電探測器

　　二維層狀原子晶體材料的物理性能（如帶隙等）隨厚度減小而變化，在光子和光電子器件的應用中具有廣闊前景。光電探測器作為重要的光電應用單元器件，引發學界廣泛關注，近年來基于二維原子晶體材料的光電晶體管成為最主要的關注對象之一。除半金屬的石墨烯之外，半導體二維原子晶體材料（如過渡金屬硫屬化合物、II-VI族、Ⅲ-VI族層狀半導體等）是光電探測器溝道材料的優良候選者。然而，由于在大柵極電壓下存在較大的暗電流，光開關比和光響應率小是基于這些二維原子晶體材料的光電探測器存在的問題。硒化銦（InSe）作為一種典型的二維層狀Ⅲ-VI族半導體材料，具有優異的電學性能（載流子遷移率~10⁴ cm² V^-1 s^-1）和適中且可調的直接帶隙，光譜響應覆蓋了從近紅外到紫外的范圍，在光電器件中表現出潛力。因此，如何優化器件結構并充分發揮其在光電探測器領域的作用，成為科研人員重點關注的關鍵問題。

　　中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心納米物理與器件重點實驗室研究員、中科院院士高鴻鈞帶領的團隊長期致力于研究新型二維原子晶體材料的制備、物性調控及原型器件構筑等，并獲得了一系列重要研究成果。例如，他們實現黑磷的電子摻雜，并構筑出黑磷柵控二極管、邏輯反相器、雙向整流器等一系列平面器件（Nano Lett. 16, 6870 (2016)），進一步利用交聯PMMA作為頂柵、SiO₂作為背柵，通過雙柵調控實現黑磷的單極性（N型或P型）場效應晶體管（2D Mater. 4, 025056 (2017)）。

　　近期，該團隊博士生吳良妹（已畢業）和副研究員鮑麗宏等針對InSe和傳統柵介質（如SiO₂、Al₂O₃、HfO₂等）的界面特性不兼容所誘導的額外載流子散射過程，從而造成InSe的場效應晶體管的遷移率、開關比嚴重下降的關鍵科學問題，利用二維原子晶體異質結堆疊技術，將InSe作為溝道材料、六方氮化硼（h-BN）作為背柵、石墨 （graphite）作為柵電極，構筑了InSe/h-BN/graphite異質結。研究人員對該異質結進行高分辨掃描透射顯微鏡表征，發現InSe與h-BN之間具有原子級銳利的界面特性（與中國科學院大學教授周武合作）。該原子級銳利的界面特性降低了載流子在溝道與柵介質界面處的散射，使以該異質結作為核心單元構筑的場效應晶體管表現出高達1146 cm²/Vs的電子遷移率、~10¹⁰的電流開關比。進一步利用該異質結構筑的邏輯反相電路的電壓增益高達93.4。研究人員利用二維原子晶體材料良好的力學柔韌性，將該異質結放置于柔性襯底，在柔性襯底施加高達~2 %的應變時，相應的場效應晶體管的器件性能并未發生明顯退化，這顯示出該異質結在柔性電子學領域的潛在應用。相關研究成果以InSe/h-BN/graphiete heterostructures for high-performance 2D electronics and flexible electronics為題，發表在Nano Res. 13, 1127-1132 (2020)上。

　　基于InSe與h-BN間的原子級銳利界面特性，該團隊聯合培養博士生劉麗和鮑麗宏等進一步利用有機透明鐵電薄膜作為柵介質，構筑出高性能InSe光電探測器。與傳統柵介質相比，鐵電柵介質具有較高的相對介電常數（~10³），利用其自發極化特性，有望深度耗盡半導體溝道中的剩余載流子，從而抑制光電探測器的暗電流，提高光電探測器的光開關比、光響應率等性能。研究人員使用透明鐵電P（VDF-TrFE）共聚物薄膜作為頂柵介質、半透明鋁膜作為頂柵電極、InSe作為溝道、h-BN作為襯底，制作了InSe光電探測器（圖1）。多層InSe溝道在鐵電P（VDF-TrFE）調制下的轉移曲線中存在一個~40 V的逆時針存儲窗口，這是鐵電極化轉換過程引起的。溝道電流（IDS）隨頂柵電壓（Vtg）增加而增加，表明InSe溝道是典型的n型導電，電流的開/關比高達~10⁸（圖2 a-b）。InSe 晶體管在鐵電P（VDF-TrFE）薄膜三種極化狀態調制下的輸出特性表明，載流子在極化向上狀態下完全耗盡，其溝道電流IDS最小，使其暗電流低至~10^-14 A，且溝道電流主要來自光生載流子的貢獻（圖2c）。對于自然狀態和極化向下狀態，溝道電流不僅來源于光激發載流子，熱離子/隧穿載流子也做出了較大貢獻（圖3）。鐵電頂柵處于極化向上狀態時，光電流Iph與激光功率之間呈冪律關系：I_ph ∝ P^0.44，表明光生載流子的效率與吸收的光子通量非線性相關，也反映出復合過程（陷阱態）產生的光生載流子的損耗。在激光功率0.04 mW/cm^-2下，光響應率高達14250 AW^-1，探測率高達1.63×10¹³ Jones，比此前的文獻報道提高了兩個數量級。InSe光電探測器的光電流開關的上升時間（t_r）和下降時間（t_f）分別為600 μs和1.2 ms，均優于此前報道的基于其他二維原子晶體的鐵電柵控光電探測器（圖4）。該研究提出了一種利用鐵電柵介質以調控二維原子晶體光晶體管的載流子電子輸運的新方法，有效抑制了其暗電流，解決了當前二維原子晶體光探測器的光開關比和光響應率小的問題，為未來基于二維原子晶體光電探測器的開發提供了新途徑。

　　相關研究成果以Ferroelectric-Gated InSe Photodetectors with High On/Off Ratios and Photoresponsivity為題，發表在Nano Lett. 20, 6666-6673 (2020)上。劉麗為論文第一作者，鮑麗宏和湖南大學教授秦志輝為論文的共同聯系作者，美國Vanderbilt University教授Sokrates T. Pantelides等是該研究的合作者。研究工作得到科學技術部、國家自然科學基金委員會、中科院的支持。

　　圖1.多層InSe光電探測器的器件結構。（a）γ-InSe的晶體結構。（b）單色光照射下，多層InSe光電探測器的結構示意圖。（c）18 nm厚InSe薄片的AFM圖像

　　圖2.鐵電柵控的InSe晶體管室溫下在黑暗環境中的電學特性。（a）以P（VDF-TrFE）為鐵電頂柵電介質的InSe晶體管在V_DS=100 mV時的轉移曲線。（b）對數標度，從-40 V到40 V的雙掃觀察到 ~40 V的大逆時針存儲窗口。（c）在零柵極電壓下，具有三種狀態鐵電薄膜的InSe FET的輸出特性

　　圖3.零柵極電壓下，多層InSe光電晶體管在鐵電P（VDF-TrFE）層的三種極化狀態下的光響應特性。（a-c）在V_DS=0 V下具有三種不同鐵電極化狀態的InSe光電晶體管的截面圖。（d-f）在三種狀態下，黑暗和光照時光電晶體管的I_DS-V_DS特性。（g-i）鐵電柵控的InSe光電探測器在三種狀態下的光開關特性

　　圖4.鐵電柵控的InSe光電探測器在極化向上狀態下的光響應特性。（a）光電晶體管的I_DS-V_DS行為。（b）光照功率依賴的光電流。（c）InSe光電探測器的響應率和探測率。（d-f）InSe光電晶體管在極化向上狀態下的時間分辨光開關行為