物理所等揭示磁有序與超導的競爭關系

　　鐵基高溫超導體的母體化合物中，隨著溫度降低往往會發生四方-正交結構相變，造成旋轉對稱性的破缺(C4→C2)，形成電子向列序(nematic order)，而且在向列序發生的同時或者稍低溫度會進一步出現長程反鐵磁序。通過化學摻雜或者施加壓力等調控手段將磁有序和向列序抑制掉會誘導高溫超導電性。因此，澄清向列序、磁有序和超導電性的相互關聯或競爭關系被認為是理解鐵基非常規超導機理的關鍵。

　　在鐵基超導體系中，FeSe具有最簡單的晶體結構，但是卻表現出諸多奇特反常的物理性質，成為近來的研究熱點。一方面，雖然FeSe在Ts≈90K也發生四方-正交結構相變，但是與其它鐵基超導體系截然不同的是，FeSe在向列相內并沒有形成長程反鐵磁序。然而，通過施加壓力可以在FeSe中誘導長程反鐵磁序。目前對FeSe中電子向列序到底是起源于自旋漲落還是軌道序仍存在很大爭議。另一方面，無需化學摻雜或施加外壓，FeSe在正交對稱性的向列相內就可以出現Tc≈9K的超導電性。通過對FeSe單晶進行堿金屬、有機分子或其它離子插層、施加高壓、離子液體電場調控、或者在SrTiO3襯底上生長單層FeSe薄膜等多種途徑，都可以大幅度提高其Tc至30-40K以上，進入高溫超導行列。那么，FeSe是如何從低Tc轉變為高溫超導體的呢？如前所述，鐵基非常規超導體系中高溫超導的實現往往伴隨著正常態的向列序和磁有序的消失。盡管對FeSe基超導體的大量研究表明電子摻雜是實現高溫超導的關鍵，但是目前已有的實驗結果并沒有給出高溫超導與向列序、甚至磁有序之間的具體關系。

　　最近，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家實驗室（籌）極端條件物理實驗室EX6組的研究生孫建平、葉光洲（云南大學聯培生）在特聘研究員程金光的指導下，采用在物理所搭建的國內第一套立方六面砧大腔體高壓低溫物性測量裝置（可同時實現15GPa靜水壓、1.5K最低溫和9T磁場），詳細測量了FeSe單晶高壓下電阻率（圖2，3）和交流磁化率（圖4），首次給出了FeSe單晶完整的溫度-壓力相圖（圖 1），具體闡明了電子向列序、高壓誘導的磁有序和超導相之間的相互競爭關系，揭示了高溫超導是如何逐步實現的。

　　如圖1所示，隨著壓力升高，四方-正交結構相變（電子向列序）溫度Ts逐漸降低，1.5GPa時Ts降到50K以下，同時在Tm≈20K開始出現長程磁有序，這表明向列序和磁有序之間存在競爭關系。隨著壓力的繼續增加，Ts外推至2GPa時將完全消失，而Tm則逐漸升高，在~4.5GPa時到達最高的45K，之后又逐漸降低，呈現出圓頂狀Tm(P)，其兩端分別外推至1GPa和8GPa附近。伴隨著向列序和磁有序在壓力下的消失和出現，超導轉變溫度Tc表現出一系列相應的特征變化：隨著Ts的降低Tc首先升高，在~1GPa附近達到一個局域極大值，然后逐漸降低，這對應于Tm開始出現的下臨界壓力，意味著磁有序會抑制超導；當Ts在2GPa完全消失時，Tc出現第一次臺階式跳躍，升至~20K，表明向列序和超導之間存在競爭關系；在Tm保持升高的2-5GPa壓力區間，Tc幾乎保持不變，進一步表明磁有序和超導之間存在競爭關系；當壓力升高到~6GPa時，Tm開始降低，同時Tc出現第二次臺階式跳躍，實現最高Tc = 38.3K的超導轉變；之后，Tc隨著壓力的增加而緩慢降低；最終，在~12GPa時層狀FeSe發生結構相變，轉變為具有三維晶體結構的六角FeSe，后者電阻率具有半導體的溫度依賴關系（圖2c）。在獲得相圖1時，圖3給出的不同磁場下的電阻率數據和圖4給出的交流磁化率數據對于甄別磁有序溫度Tm和超導轉變溫度Tc起到關鍵作用。如圖3所示，隨著磁場增加Tm不改變而Tc逐漸降低；而圖4中抗磁性出現的溫度與零電阻率的溫度一致。

　　圖1給出的溫度-壓力相圖詳細展示了FeSe單晶中電子向列序、磁有序和超導相之間的相互競爭關系，具體揭示了FeSe單晶中的高溫超導是通過依次抑制電子向列序和磁有序而逐步實現的。特別是，高溫超導緊鄰長程磁有序，與其它鐵基超導體系類似，而且磁有序消失的臨界壓力附近的正常態電阻率表現出很好的線性溫度依賴關系(見圖2)，表明臨界自旋漲落可能對實現高溫超導具有重要作用。值得注意的是，FeSe中磁有序溫度Tm和最高超導Tc非常接近，意味著磁有序和超導配對之間具有非常相近的能量尺度，這與其它鐵基超導體系是截然不同的。該工作為深入理解FeSe單晶的獨特性質、統一理解FeSe-和FeAs-基高溫超導機理提供了重要線索。

　　相關研究成果近日發表在《自然-通訊》（Nature Communications 7, 12146 (2016)）上。該工作得到國家自然科學基金委、科技部和中科院B類先導專項的支持。參與該工作的合作者還包括：美國橡樹嶺國家實驗室博士閻加強和B. C. Sales（利用助溶劑法生長了高質量的FeSe單晶樣品），日本京都大學教授Y. Matsuda研究組（利用氣相輸運法生長了高質量的FeSe單晶樣品），日本東京大學教授Y. Uwatoko和T. Shibauchi研究組（對氣相傳輸單晶獨立開展了部分高壓測量，圖2d）。

　　論文信息：J. P. Sun, K. Matsuura, G. Z. Ye, Y. Mizukami, M. Shimozawa, K. Matsubayashi, M. Yamashita, T. Watashige, S. Kasahara, Y. Matsuda, J.-Q. Yan*, B.C. Sales, Y. Uwatoko, J.-G. Cheng*, and T. Shibauchi*； Dome-shaped magnetic order competing with high-temperature superconductivity at high pressures in FeSe； Nature Communications (2016) 7, 12146.

圖1. FeSe單晶的溫度-壓力相圖。Ts：四方-正交結構相變(電子向列序Nematic)轉變溫度；Tm：長程磁有序（SDW）轉變溫度；Tc：超導（SC）轉變溫度。

圖2. FeSe單晶高壓下的電阻率數據。a：采用活塞-圓筒壓腔測試到1.9GPa；b和c：采用物理所的自緊型立方六面砧壓腔測試到15GPa；d：采用日本東京大學的恒壓型立方六面砧壓腔測試到8GPa。

圖3. FeSe單晶在高壓和不同磁場下的電阻率數據。可以看出隨磁場增加，磁有序溫度 Tm不變，而超導轉變溫度Tc逐漸降低。

圖4. FeSe單晶高壓下的交流磁化率數據。