工業大規模電解水制氫主要采用堿性電解水制氫技術，其制氫工藝簡單，產品純度較高，是頗具潛力的大規模制氫技術。然而，超高電流下，超低過電位與低成本之間的權衡仍是工業電解水制氫的挑戰。在該研究領域，計算電化學方法、機器學習、電化學實驗表征緊密結合，為設計高活性析氫電催化劑奠定了基礎。
近日，中國科學院上海硅酸鹽研究所研究員劉建軍團隊與復旦大學教授葉明新、沈劍鋒團隊合作，提出了“聚陰離子摻雜誘導亞穩相催化”的催化劑結構設計策略，通過磷酸根摻雜亞穩相β-NiMoO4激活費米能級處活性電子態，有效降低堿性電解質水分解生成H*能壘，進一步促使H*耦合生成H2脫附，表現出最佳的氫吸附自由能（-0.046eV），高效提升催化劑本征穩定性和活性。研究發現，磷酸鹽取代的β-NiMoO4在1000mAcm-2的超高工業電流密度下保持200h的長期穩定，過電位僅為-210mV。相關成果發表在Nature Communications上。
基于“亞穩相催化”設計理念，劉建軍團隊與上海硅酸鹽所研究員王家成團隊合作，構建出Fe/N共摻石墨烯基底（Fe-N-C）、納米級釕（Ru）納米粒子（NPs）和單個Ru原子組成復合二維材料，Fe/N共摻雜石墨烯基底從熱力學穩定性上可以促使Ru-NPs高效分散形成小尺寸NPs和單原子（SAs），Ru納米粒子降低水解離能壘，Ru單原子協同促進H*源快速結合生成H2脫附，協同提高堿性析氫催化活性。在10mAcm-2（η10）電流下具有超低過電位（9mV），優于堿性條件下商用的HER電催化劑。相關工作發表在Advanced Science上。
亞穩相1T-MoS2具有高析氫催化活性，設計更廣泛的金屬相過渡金屬硫屬化物（TMDs）面臨挑戰。研究通過高通量計算篩選與機器學習結合，建立了電子帶隙、相穩定性、空位形成能、氫吸附能的多級篩選策略，篩選出單層VS2和NiS2，過渡金屬離子空位（TM-空位）ZrTe2和PdTe2，硫族離子空位（X-空位）MnS2、CrSe2、TiTe2和VSe2等催化劑。研究基于半監督機器學習方法，建立了1T-TMDs材料的HER催化活性描述符ΔGH*=0.093-(0.195*LEf+0.205*LEs)-0.15*Vtmx（其中0.195*LEf+0.205*Les為局部電負性，Vtmx為價電子數）。相關工作發表在Journal of Physical Chemistry Letters上。
研究工作得到國家自然科學基金委員會和上海科學技術委員會等的支持。