“鎧甲催化”實現室溫CO高效氧化

近日，中科院大連化學物理研究所研究員鄧德會團隊在“鎧甲催化”研究方面取得新進展，該團隊創新地將鉑（Pt）納米顆粒負載在石墨烯封裝的鎳化鈷（CoNi）鎧甲催化劑（Pt|CoNi）上，利用CoNi的電子穿透效應對Pt—石墨烯界面處的電子結構精確調控，實現了室溫下一氧化碳（CO）的高效氧化。相關研究成果發表在《自然—通訊》上。

    室溫CO氧化對氣體凈化具有重要意義，但目前仍具有挑戰性。Pt基催化劑被認為是CO氧化的優異催化劑，但由于CO在Pt表面強的競爭吸附，導致氧氣（O2）在Pt上的吸附活化較為困難，往往需要較高的反應溫度。因此，研究者們通常使用具有氧缺陷的過渡金屬氧化物）負載Pt作為CO氧化催化劑，O2可以在Pt與過渡金屬氧化物的界面活化為活性氧并用于CO氧化。然而，這些過渡金屬氧化物在氧氣中容易被深度氧化，使其難以保持高的催化活性。

    研究中，鄧德會團隊將“鎧甲催化”的概念成功應用在室溫CO催化氧化體系中。團隊通過合成策略的創新，將Pt納米顆粒負載在石墨烯封裝的CoNi鎧甲催化劑Pt|CoNi上，利用石墨烯將CoNi納米顆粒與CO氧化反應中的富氧氣氛隔絕，使CoNi合金在反應中保持金屬態并防止過度氧化，而CoNi的電子可以穿透石墨烯，進而有效調變了Pt納米顆粒和石墨烯界面處的電子結構，實現了室溫下CO的高效氧化。該催化劑在室溫下可實現近100%的CO轉化率，其性能遠高于Pt/C和Pt/CoNiOx催化劑的性能。實驗和理論計算表明，O2可以在Pt—石墨烯封裝CoNi納米顆粒的界面處吸附活化，而CO在Pt納米顆粒上吸附，不與O2吸附產生競爭，從而有效促進了氧氣的活化和后續的CO氧化，并阻止了CO對Pt的中毒。該工作是“鎧甲催化”概念的成功拓展，為室溫、高效的新型催化氧化催化劑的設計提供了新思路。