鋰離子電池硅負極材料綜述：追求微米硅商業化

2022年10月7日，華中科技大學胡先羅教授團隊在Nano Research Energy發表題為“The Pursuit of Commercial Silicon-Based Microparticle Anodes for Advanced Lithium-Ion Batteries: A Review”的綜述，總結了鋰離子電池硅負極最新研究進展。

硅基負極由于其優異的理論容量，被認為是最具前景的下一代鋰離子電池負極材料之一。然而，硅在與鋰發生合金化反應時會產生巨大的體積膨脹（_~300%），這種體積變化將誘發電極內部應力積累，導致活性顆粒粉化，電極結構破壞，容量迅速衰減。同時，硅負極巨大的體積效應還會引起界面的不穩定，造成固態電解質界面（SEI）的持續生長，降低庫倫效率，進一步加劇性能的衰減。大量研究結果表明，納米技術有望解決硅負極面臨的循環穩定性等問題，但從實際應用的角度出發，納米尺度的硅負極具有低的體積能量密度和高的生產成本等，限制了其實際應用。認識到在實驗室水平具有吸引力的納米級硅負極不太可能在商業或實際中得到復制，大量研究致力于微米尺度的硅負極，因為它通常能夠實現更高的庫倫效率，同時具有更高的振實密度和相對更低的生產成本。在過去十年里，微米尺度的硅基材料在鋰離子電池的應用中取得了一定的進展。考慮到發展高能量密度電池的迫切性和微米尺寸硅基材料的應用前景，全面總結微米級硅負極的相關研究進展是十分有價值的。目前，基于原材料為工業化的微米尺寸硅基材料（微米級硅顆粒（SiMP）、微米級氧化硅顆粒（SiO_xMP）、硅基合金和其它工業塊狀材料）的硅基負極，還沒有得到系統性的總結。這些材料由于已經實現大規模生產，因此總結相關的研究對實現高能量密度硅基鋰離子電池的大規模商業應用具有十分重大的意義。

基于此，華中科技大學胡先羅教授團隊從簡單、可規模化、安全和可持續的角度出發，圍繞原料、制備工藝、產率、環境友好度等方面對SiMP或商用硅基材料制備的硅負極的發展進行了系統性地總結（圖1）。首先，作者闡明了微米尺寸硅負極存在的挑戰，還全面介紹了為保持電極結構完整性，抑制體積膨脹，提高離子/電子導電性，降低成本等微米硅電極結構設計的相關策略和合成方法。此外，還討論了粘結劑、電解液/固態電解質在微米硅負極中的相關應用。最后，對微米硅基全電池的發展和設計提供了全面的總結，并就商業化應用方向和前景進行了展望。

圖1：硅負極的發展歷程和商業化應用策略。

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