華南理工沈葵發Science：世界首個有序大／微孔MOF單晶材料

　　1月12日，國際頂級學術期刊Science雜志在線發表了華南理工大學作為第一單位的研究論文“Ordered Macro–Microporous Metal–Organic FrameworkSingle Crystals”（有序大孔-微孔金屬有機骨架單晶）。其中，華南理工大學化學與化工學院沈葵副研究員是論文第一作者，化學與化工學院李映偉教授與美國德克薩斯大學圣安東尼奧分校陳邦林教授為論文的共同通訊作者。這也是華南理工大學首次在Science主刊上以第一單位發表論文。

世界首個有序大孔-微孔MOF單晶材料誕生，成果得到SCIENCE報道

　　研制世界首個有序大孔-微孔MOF單晶材料

　　說起多孔材料我們很多人都會想到珊瑚、海綿、酒瓶軟木塞等，如果能改變多孔材料的孔徑、排列方式等結構，他們將具有廣闊的應用空間。但是，制備出高度有序、大孔、單晶的穩定多孔材料，對當今科學界來說仍是一個巨大挑戰。

　　金屬有機骨架（簡稱MOFs）就是一類新型的多孔材料。它因其獨特的物理化學性質，在氣體吸附/分離、傳感、催化等領域顯示出巨大的應用潛力。然而，盡管MOFs材料的種類眾多，但目前已報道的絕大部分MOFs材料的孔徑或窗口直徑卻集中在微孔范圍內（小于2 納米），因此極大地限制了其在有大尺寸化合物參與的許多應用。

　　近年來，科學家們發展了一些有效的合成策略，成功制備出介孔或大孔MOFs材料，但是這些介/大孔多為無序結構，或因其多晶結構而易于坍塌。而此次華南理工大學的科研工作者們送出2018年開門紅的大禮，創新地采用“雙溶劑”法研制出世界第一個有序大孔-微孔MOF單晶材料，有效解決了這些難題。

　　沈葵副研究員、李映偉教授及其團隊經過精心設計，首次提出了一種以聚苯乙烯小球（PS）三維結構為模板的合成策略，以甲醇-氨水為雙溶劑，通過“硬模板劑的制備-在大孔內填充MOF前驅體-MOF的可控晶化-去除模板劑”的制備路線，研制出世界第一個有序大/微孔MOF單晶材料。

團隊成員（左二為沈葵副研究員，左三為李映偉教授）

　　審稿人贊譽“描繪了美麗的化學”

　　該方法具有較好的通用性，通過簡單變換PS模板的尺寸，就可以系統調變有序大孔的直徑（190-470 納米）。同時，將該有序大/微孔ZIF-8單晶應用于苯甲醛和乙二腈的Knoevenagel縮合反應，發現其催化活性是常規微孔ZIF-8的4倍以上，而且隨著反應物分子尺寸的增大，其活性提升倍數增高。另外材料還具有良好的穩定性，在重復利用7次以后，仍然能夠保持87%以上的初始活性。Science雜志審稿人高度評價該工作為“展現了一條優雅的合成策略”“描繪了美麗的化學”。

　　該研究成果使得多孔材料的應用成功延伸到有序大孔單晶領域。由于其高度有序而且可以調變的大孔、穩定的單晶結構，這類大孔MOFs單晶材料將有可能在涉及大尺寸化合物的許多領域，如大分子化學物質的吸附/分離和催化轉化（例如吸附廢水中的大分子污染物，催化生物煉制等）、生物大分子（例如大分子藥物，活性蛋白，疫苗，基因等）的裝載與控釋遞送等方面獲得廣泛的應用。比如用這種材料制作成藥物膠囊，可以容納更多的藥物大分子，同時實現緩慢釋放，從而實現更持久的藥效。

　　據了解，本項成果由華南理工大學李映偉教授團隊、美國德克薩斯大學圣安東尼奧分校陳邦林教授、沙特阿卜杜拉國王科技大學韓宇教授和西班牙科爾多瓦大學Rafael Luque教授合作完成。

　　教授簡介

　　沈葵，2010 年以來一直從事金屬有機骨架（MOFs）及其衍生的碳基納米材料、分子篩等多孔材料的制備和催化應用方面的研究工作，目前已經以第一/通訊作者在Science, JACS, ACS Catal., CES, JMCA,ChemsusChem等國際頂級或權威學術期刊上發表論文18篇，申請中國發明ZL7件（授權2件）。入選2017年廣州市科技新星。

　　李映偉，國家優青，教育部新世紀優秀人才，廣東百千萬工程領軍人才，ACS Catalysis等期刊編委。主要從事新型MOFs材料的合成和催化性能方面的應用基礎研究。在Science, Chem. Soc. Rev., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed. 等期刊發表SCI論文100余篇。獲廣東省自然科學一等獎（1）。