電化學生物傳感器是一種將與特定生物識別單元反應而產生的化學信號轉換為電學信號的技術,具有高靈敏度、快響應速度、低成本、小型便攜等優點,在臨床醫學、環境檢測和檢驗檢疫等方面具有重要作用。高催化活性的金屬氧化物識別單元是電化學生物傳感技術的重要發展方向之一。然而,金屬氧化物識別單元電導率低,嚴重阻礙了反應過程中的電子轉移過程,傳感性能不佳。因此,從設計高效電化學生物傳感電極結構角度出發,構建高導電性的納米薄膜結構轉換單元來負載高催化活性識別單元,成為該領域研究的重點和難點。
中國科學院金屬研究所沈陽材料科學國家研究中心聯合研究部薄膜材料與界面課題組研究員姜辛、副研究員黃楠指導博士研究生翟朝峰,利用CVD、PVD和電化學氧化技術研制出一種新型金剛石/碳納米墻負載CuO的三維網狀電化學傳感電極并用于葡萄糖分子的檢測工作。該電化學傳感電極表現出寬的線性檢測范圍(0.5×106 -4×103 M)、高靈敏度(1650 μA cm-2 mM-1)、低檢測極限以及良好的選擇性、優異的重現性和長期穩定性,進一步研究發現,該電極在實際分析人體血清時呈現出良好的回收率(94.21-104.18%),具有很高的生物分子識別能力。分析表明,優異的電化學傳感性能主要源于具有優異物理化學性質的金剛石/碳納米墻薄膜電極。一方面,碳納米墻由數十層近乎垂直于襯底生長的石墨烯片層構成,不僅具有優異的導電性和大的比表面積,還具有豐富的高電化學活性的石墨棱邊、易于傳質的開孔結構、不易團聚、結構穩定等特點。另一方面,高楊氏模量的金剛石以納米片的形式貫穿整個薄膜電極,進一步提高電極在應用過程中的機械結構穩定性。這種獨特的三維網狀結構能夠加快葡萄糖分子質量傳輸,及時將催化反應產生的電子傳輸回電化學回路,從而表現出卓越的電分析性能和長期穩定性。此外,該三維網狀電化學傳感電極同樣適用于負載其它生物識別單元,在高性能電化學生物傳感器領域展現出較大的潛力。該碳納米結構還將在電化學能量存儲與轉化、電催化等領域具有研究價值。相關研究成果受邀發表于Small(in press)。
以上基礎研究工作得到國家自然科學基金、遼寧省科學技術基金和沈陽市重大科技成果轉化項目等資助。
圖1 三維網狀金剛石/碳納米墻負載CuO納米顆粒電化學傳感電極結構與生物傳感檢測原理圖
圖2 三維網狀金剛石/碳納米墻負載CuO電化學傳感器電極靈敏性、抗干擾性、選擇性以及長期穩定性測試
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