紫外激光解離生成金納米團簇及原位質譜表征

近日，大連化物所所生物分子結構表征新方法研究組（1822組）王方軍研究員、基元反應動力學研究組（1111組）肖春雷研究員、催化反應化學研究組（501組）李杲研究員等合作，采用193nm脈沖紫外激光解離—質譜裝置，實現了有機配體保護金團簇前體高效氣相解離生成400余種不同尺寸、組成和電荷價態金納米團簇，并對其穩定性和化學性質進行了高通量原位質譜表征。

　　金屬納米團簇具有離散電子結構和類分子性質，被廣泛認為是金屬原子和金屬材料之間的過渡相。近年來，外周有機配體保護的金納米團簇材料的合成方法發展迅速，并在光化學、催化、化學傳感、藥物輸送和生物成像等跨學科研究領域廣泛應用。金屬團簇的化學性質取決于其尺寸、組成及幾何和電子結構，無法通過已知團簇性質進行理論推測。制備具有不同尺寸、結構的金屬納米團簇并對其化學性質進行高通量表征具有挑戰。

　　本工作中，科研人員采用193nm脈沖紫外激光解離—質譜裝置實現了有機配體保護金團簇前體的高效氣相解離；發現193nm激光可以在單脈沖5ns內實現外周保護配體的有效剝離，并且可誘導內部金屬團簇核發生充分碎裂，從而生成400多個Au納米團簇，包括不同尺寸（1至142個Au原子），多種電荷（1⁺，2⁺，3⁺）、S/P摻雜和Ag合金團簇。此外，研究人員進一步采用Orbitrap高分辨質譜檢測器對不同Au團簇的穩定性、相對豐度、對CO和C₂H₂化學吸附性質等進行了高通量同時原位質譜表征，相關結果為新型功能性金屬納米團簇的發現和活性研究提供了新平臺。

　　王方軍團隊和肖春雷團隊通過交叉學科聯合攻關，在大連相干光源搭建了193nm準分子激光解離—高分辨質譜裝置。在前期工作中還實現了配體保護Pt團簇高效光解離和單原子Pt⁺離子催化烷烴轉化機制研究（J. Phys. Chem. Lett.，2020）。

　　相關研究成果以“In-situ Generation and Global Property Profiling of Metal Nanoclusters by Ultraviolet Laser Dissociation-mass Spectrometry”為題，于近日發表在SCIENCE CHINA Chemistry。（文/圖 劉哲益）

　　文章鏈接：https://doi.org/10.1007/s11426-022-1267-5