近日，中國科學院大連化學物理研究所（簡稱“大連化物所”）微納米反應器與反應工程學創新特區研究組研究員劉健團隊在利用聚合物光催化劑生產過氧化氫（H2O2）研究方面取得新進展。團隊基于對間苯二酚—甲醛（RF）樹脂的電荷分離能力的提升，以及光催化反應路徑的調控，提升了RF樹脂的光催化產H2O2性能，使其太陽能到化學能（SCC）的轉化率達到1.2%。相關成果發表在《德國應用化學》上。
利用聚合物光催化劑將氧氣和水轉化為H2O2的方法具有低能耗、環境友好等特點，是非常有潛力的生產H2O2的方法。然而，在分子水平上設計光催化劑，調節光生載流子行為仍具有挑戰。
本工作中，團隊提出從分子尺度設計調控RF樹脂中電子供體（D）與電子受體（A）比例的策略，將缺電子的1,4-二羥基蒽醌（DHAQ）分子引入到RF的骨架中。研究發現，DHAQ作為電子受體可以有效調節RF中的D/A比例，增強其電荷分離能力，同時調整了反應路徑，通過水氧化和氧還原的雙路徑共同生產H2O2，使得該材料展現優異的光催化生產H2O2的催化活性，SCC效率達到1.2%，是目前文獻報道最高的SCC效率。此外，團隊與大連化物所超快時間分辨光譜與動力學研究組合作，結合飛秒瞬態吸收光譜等技術、原位表征實驗以及理論計算模擬，闡析了DHAQ摻雜的RF樹脂的微觀結構以及促進電荷分離和雙路徑生產H2O2的機制。
上述成果為在分子水平上設計高效人工光合作用的聚合物光催化劑提供了新思路。
相關論文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202218318
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