大連化物所單原子催化研究取得新進展

　　近日，中國科學院大連化學物理研究所航天催化與新材料研究室研究員喬波濤、中科院院士張濤研究團隊在單原子催化研究方面取得新進展，發現單原子催化劑在醇選擇性氧化反應中具有遠超納米催化劑的活性和選擇性，首次提出并證明單原子催化劑界面最大化的特性是催化劑具有這種優異表現的重要原因。該研究工作發表于《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.）上并得到審稿人的高度評價。

　　2011年，張濤團隊與清華大學教授李雋以及美國亞利桑那大學教授劉景月合作，在國際上首次報道了單原子催化劑的制備與性能，并在此基礎上提出了“單原子催化”的概念，現已成為催化領域的新前沿。相比于負載納米催化劑，單原子催化劑具有許多獨特的優勢，例如活性位結構均一、金屬原子利用效率可實現最大化、具有獨特的高活性、可以溝通均相與多相等，這些優勢均已在前期研究中得到證實。此外，單原子催化劑在最大化金屬利用效率的同時，實際上也最大化了金屬在載體的界面。因此在某些金屬-載體界面協同催化的反應中，單原子催化劑具有潛在的優勢，但迄今未得到證明。

　　以氧氣為氧化劑，高選擇性地催化氧化醇制醛是具有高原子經濟性的綠色合成路徑，具有重要的基礎研究意義和實際應用價值。近日，中科院院士、大連化物所研究員包信和與中科院院士、清華大學教授李亞棟團隊合作研究表明金屬-氧化物界面是該反應的活性中心。單原子催化劑可以最大化金屬-載體界面，因此有望在該反應中展現優異性能。基于此，該團隊深入研究了氧化鈰負載Au、Pt單原子和納米催化劑對于苯甲醇選擇氧化的性能。研究表明單原子催化劑不僅具有高的催化效率，而且具有更高選擇性，此外還具有較好的底物適用性和反應穩定性。詳細機理研究揭示了界面處的晶格氧具有更高的反應活性和選擇性。單原子催化劑的界面最大化特性，最大比例地活化了載體二氧化鈰中的晶格氧參與氧化，是單原子催化劑比普通納米催化劑具有更高選擇性和活性的重要原因。該研究為高效醇氧化催化劑的開發提供了新思路，也為其它金屬-載體界面協同催化的催化劑設計提供啟示。

　　上述研究工作得到國家自然科學基金、中科院戰略性先導科技專項和國家重點研發計劃“納米科技”重點專項等的資助。

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