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圍繞水中β-內酰胺類抗生素的降解難題，近日，中國科學院化學研究所（以下簡稱化學所）光化學院重點實驗室研究員馬萬紅及北京工商大學的合作者發現了一種新的光催化體系，能夠高效、高選擇性地分解β-內酰胺類抗生素分子，并完全脫羧。相關研究成果發表在美國《國家科學院院刊》上。
目前，常用的生物降解方法處理效率因抗生素分子本身固有的抗菌活性而降低。β-內酰胺類抗生素的生物活性主要來源于β-內酰胺四元環，其開環產物的毒性和可生化性均得到改善。如何實現β-內酰胺四元環的經濟、高效開環降解是亟待解決的難題。
高級氧化技術可以徹底氧化分解抗生素分子，但其產生的羥基自由基等活性物種一般沒有選擇性，會被水中共存的其它溶解性有機/無機物截獲，導致殘留的微量抗生素難以經濟、有效的去除。
在最新發表的論文中，研究人員利用過渡金屬離子錨定在共價有機框架材料（COFs）上制備了路易斯（Lewis）酸復合光催化劑，發展出一種新的光催化開環-脫羧體系。
科研人員介紹，作為一類常見的均相Lewis酸催化劑，Cu2+、Zn2+等過渡金屬離子可催化酰胺鍵、酯鍵的水解反應，但由于常溫下水解效率低，實際運行中很難通過加熱龐大的污/廢水體系來實現消除微量抗生素污染物。
針對這個問題，科研團隊發現將Cu2+錨定在帶有聯吡啶基團的COF材料上，既可保證Cu2+的Lewis酸的催化特性，又拓展了COFs材料在可見光區的光熱轉化效應，將有限的熱能最大限度地集中在Cu2+催化位點上。可見光照射1分鐘即可在氣/固條件下的Cu2+位點從室溫升溫到211℃以上。
這一催化體系在常溫水介質中可將催化位點的局域溫度升高到60℃，提高了β-內酰胺鍵催化分解速率。實驗顯示，10分鐘內的光照射即可完成幾乎所有的β-內酰胺類抗生素的開環分解，速率比暗反應提高了24倍。
科研團隊表示，與傳統的氧化礦化為主的降解路徑不同，該催化體系有效避免了水中共存溶解性有機/無機物的干擾，分解產物的可生化性顯著提高，可并入傳統生化處理系統有效去除。
同時，與傳統的均相Lewis酸催化相比，該體系的開環分解產物是全脫羧的，具有更低的致畸、致癌以及內分泌干擾等毒性。
相關論文信息：https://doi.org/10.1073/pnas.2302761120
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